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高壓鋰金屬電池（LMBs）被認為是下一代高能量密度存儲設備，可應用于電動汽車、太空探索、海底作業和電網規模存儲等廣泛領域。不幸的是，它們的實際應用受到商業碳酸酯電解液的一些缺陷限制，包括易燃性、低氧化穩定性、窄溫度工作窗口和鋰枝晶生長。

中國科學技術大學吳曉東、許晶晶、江西省納米技術研究院劉美男等通過將二氟（草酸根）硼酸鋰（LiDFOB）溶解在N-甲基-N-甲氧基乙基-吡咯烷雙（三氟甲基磺酰）亞胺（[MEMP][TFSI]）離子液體（IL）和1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙醚（HFE）中，制備了一種新型超低濃度電解液（ULCE，0.1 m）。

圖1 溶劑化結構和電極表面化學示意圖

選擇 LiDFOB 作為鋰鹽是因為它具有良好的熱穩定性，對鋁集流體具有良好的鈍化能力，并且有利于產生低阻抗的SEI；而[MEMP][TFSI] IL溶劑具有不燃性、良好的電化學穩定性、低熔點和高沸點；此外，HFE稀釋劑具有低粘度和低熔點的優勢。

因此，這種先進的ULCE具有令人印象深刻的優點，包括低成本、不易燃、寬工作溫度（-100 至 +70 °C）和高電化學窗口（5.75 V）。同時，由于MEMP+ 陽離子的陽離子屏蔽和DFOB-和TFSI-陰離子優先分解形成的堅固固體電解質界面的綜合作用，它有助于抑制鋰枝晶的生長。

圖2 半電池性能

研究顯示，ULCE在Li/Cu電池中表現出約99%的高平均 CE，在Li/Li對稱電池中也表現出穩定的循環。此外，值得注意的是，采用ULCE的 LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ (NCM622)/Li電池在4.5 V的高電壓和-60至70 °C的寬溫度范圍內表現出出色的性能。這項工作揭示了Li⁺溶劑化結構和電極/電解質界面調制的設計，并為設計用于低成本、高安全性和寬溫LMBs的先進電解液提供了一種有前景的策略。

圖3 NMC622/Li電池性能

Advanced Ultralow-Concentration Electrolyte for Wide-Temperature and High-Voltage Li-Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112598

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吳曉東/許晶晶/劉美男AFM：超低濃度（0.1 M）耐高壓寬溫電解液

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