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電化學硝酸鹽還原成氨（eNO₃RR）是一種綠色且有吸引力的氨合成方法，但是受到多步驟化學反應和競爭性析氫（HER）的阻礙。基于此，香港城市大學Johnny C. Ho（通訊作者）等人報道了通過活性雙原子Pt-Ce對合成具有定制層間距的2D SnS納米片（SnS NS），包括膨脹和壓縮。實驗測試發現，SnS NS在-0.5 V下實現了高達94.12%的法拉第效率（FE）和優異的產率（0.3056 mmol cm^-2 h^-1）。

在每個樣品中，H₂O的所有結合能都比NO₃^?和NO₂^?弱得多，保證了NO₃^?和NO₂^?的強相互作用，從而進一步還原。此外，無論是Sn位點還是S位點，Pt_y/Ce_x-SS上計算出的ΔG_H*均遠高于SS和Ce_x-SS上的ΔG_H*，且ΔG_H*均為正值，表明阻礙了HER活性。總之，在雙原子Pt-Ce對的輔助下，層間距壓縮的SS NS導致了p軌道電子的離域化，這種離域化電子增強了催化位點與NO₃^?和NO₂^?反應物之間的化學親和力。

此外，壓縮的層間距增加了ΔG_H*，從而抑制了HER活性，這些都是Pt_0.9/Ce_0.5-SS對eNO₃RR的顯著性能的來源。基于DFT計算，作者提出了可能的反應途徑，并計算了每種中間體在Ce_x-SS、SS和Pt_y/Ce_x-SS模型上對應的ΔG。對于氫化反應，作者提出了兩種可能的途徑，即*NOH→*NHOH→*NH₂OH和*NOH→*N→*NH。NO₃^?→*NO₃的能量變化較高，而*NO₂→NO₂^?的能量變化較低，且促進了RDS（*NO₃→*NO₂），說明了層間距調節策略能夠有效促進NO₃^?向NH₃的轉化，提高了活性和選擇性。

Tailored p-Orbital Delocalization by Diatomic Pt-Ce Induced Interlayer Spacing Engineering for Highly-Efficient Ammonia Electrosynthesis. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203201.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203201.

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