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共同一作：隋忱汐（Chenxi Sui），李曜宇（Yao-Yu Li）

通訊作者：徐伯均（Po-Chun Hsu）

通訊單位：杜克大學

研究背景

美國能源部確定，極快充電電動汽車（EV）應能夠在不到10分鐘的時間內完成充電以提供200英里的行駛里程。然而，大多數電池在高充電倍率下無法保持高面積容量，均質多孔電極的緩慢離子傳輸和高電壓降（IR降）是導致鋰離子電池在高充電倍率下性能嚴重下降的關鍵原因。通過減少彎曲度和產生梯度孔隙率都可以提高電池的快充性能，但需要同時考慮孔隙率分布和垂直通道參數，這很快成為一個高度復雜的非線性設計問題。

受大自然的啟發，許多研究人員設計并制造了脈管系統，用于在氣體傳感器、微流體系統和燃料電池等應用中進行高效運輸。因此，假設這種脈管系統方法也可以應用于鋰離子電池以在不犧牲材料利用率或容量的情況下實現快速充電。盡管具有超越傳統方法的巨大潛力，但鋰離子電池的血管結構優化尚未得到很好的研究，這可能是由于巨大的參數空間導致的。

成果簡介

在此，美國杜克大學徐伯均教授等人展示了一種有效且高效的方法來執行基于深度學習的脈管系統電池電極的正向和逆向設計。數值計算表明，仿生血管多孔電極可以通過引入低曲折通道和梯度孔隙率解決上述問題，這可以通過多孔電極理論進行驗證。為了優化結構參數，采用人工神經網絡以高精度加速可能結構的計算。此外，作者還編譯了一個逆向設計搜索庫，以找到不同工業制造和設計標準下的最佳血管結構。最后的數值模擬結果顯示，在3.2 C電流倍率下，全血管化電池比傳統均質電池充電容量提高了66%。這項計算研究提供了一種創新方法來解決電池中的快速充電問題，并將深度學習算法的適用性擴展到不同的科學或工程領域。該成果以“Bio-Inspired Computational Design of Vascularized Electrodes for High-Performance Fast-Charging Batteries Optimized by Deep Learning”為題發表在國際頂級期刊Advanced Energy Materials（IF=29.368）上。

圖文詳解

1. 工作流程

圖1. 仿生血管電極的示意圖和深度學習優化過程的工作流程

整個過程包含以下步驟：1) 為血管系統創建了11個幾何參數的列表；2) 對于訓練數據集的生成，隨機選擇了4611個參數組合，每個組合代表一種獨特的活性材料的血管結構，這些幾何參數還必須滿足某些約束條件以保證拓撲結構的成功形成（如沒有重疊或穿透），所有活性材料的質量負載和厚度都是固定的；3) 將這些幾何參數輸入有限元建模軟件COMSOL Multiphysics以計算相應的充電曲線，這些曲線將作為人工神經網絡（ANN）的訓練數據集；4）對于深度學習過程，結合神經網絡和裝袋集成（bagging ensemble）算法來提高模型的預測穩定性和準確性。然后使用訓練好的神經網絡來預測所有389514條充電曲線（幾何參數空間中的64919條可能的血管結構乘以6個充電倍率）；5) 通過將ANN預測的充電曲線編譯為“逆向搜索庫”，展示了逆向設計能力，可用于在特定目標和限制下找到最佳血管結構。

2. 血管結構的電化學分析

圖2. 不同電極結構的電化學對比分析

作者認為容量增加是由分級孔隙度和低曲折度的協同效應引起的，前一種效應是基于隔膜側的總離子電流較大（隔膜/活性材料界面處的邊界條件規定所有電流都由離子攜帶），因此降低隔膜附近的傳輸阻力可以降低過電位或IR壓降，這可以通過在隔膜附近產生更多孔的分級孔隙率來實現。后一種現象是眾所周知的，低彎曲度可以增加多孔活性材料基底中的有效離子擴散率，從而減輕極化。因此，作者定義了四種不同的電極單元，并在COMSOL Multiphysics中計算了它們的充電容量。結果顯示，理論模型的結果與電化學分析非常吻合，這不僅證明了對脈管系統的生物啟發思想，而且可以作為未來發展的實用設計指南。

3. ANN模型開發與性能

圖3. 人工神經網絡訓練性能

考慮到描述脈管系統的極其復雜的參數空間，機器學習（ML）是加速這一過程的好方法。在比較了流行的ML算法的優缺點后，作者決定利用深度學習作為優化和設計工具的一部分。完全重疊的充電曲線（藍色實線代表有限元模擬，紅色虛線代表ANN預測）和不同充電倍率和幾何形狀下相應的低均方誤差 (MSE) 顯示神經網絡具有出色的預測精度，≈10^-4的低驗證MSE損失表明成功避免了過度擬合問題。模擬和預測的容量值與y=x線緊密對齊，具有0.9995的高R²值，也表明預測精度高。ANN模型的主要優勢是實現充電曲線的高保真預測，在篩選參數和構建總數據庫方面比有限元模擬快84倍。

4. 不同標準下的電極逆向設計

圖4. 定制的電極逆向設計

作者展示了這種用于找到適應某些要求的優化幾何形狀的逆向設計工作流程。在此，給出兩個優化場景：A（求5C下的最大容量，最小通道半徑為0.01mm）和B（求10C下的最大能量密度，低功率密度限制，最小通道半徑為0.005 mm) 進行演示。場景A和B的不同優化結果證明了逆向設計方法的重要性和必要性，因為具有高充電容量或能量密度的電池也可能以高過電位（以相同倍率下的高充電功率表示）為代價，而這對于充電效率而言是不理想的。此外，盡管由ANN設計的脈管系統和數據庫適用于COMSOL Multiphysics建模，但現實偏差可能會影響現實世界電池的準確性。因此，使用Sobol的方法來分析每個參數對充電容量的敏感性，以確定這些參數的穩健性和顯著性，該結果與理論非常吻合，因為隔膜-活性材料界面區域附近的離子電流遠高于集流體附近。

5. 全電池模擬結果

圖5. 真實應用場景的全電池模擬

基于石墨負極中血管通道的增強，有望在正負極上應用該配置，并進一步提高全電池水平的快速充電性能。無論是負極結構還是雙結構，血管分支通道都為電池提供了比垂直通道更高的改進。最佳性能由雙血管電池提供，在5 C和10 C充電倍率下面積容量分別高達1.18和0.476 mAh cm^-2。這意味著與均質電極相比，分別實現了43.9%和13.94%的改進。此外，美國先進電池聯盟對電動汽車電池的快速充電目標是在15分鐘內充電至80% 的容量。如果假設一個恒定的充電過程，充電率應該至少為3.2 C。該條件下雙血管全電池的容量為2.119 mAh cm^-2，幾乎比均質電極大66%。由于此處所有電池的總體孔隙率相同，結果再次證明了由血管結構引起的離子傳輸改進和IR降的減小，這種顯著的改進為實際工業生產中的快充電池帶來了曙光。

結論展望

本文提出了一種仿生脈管系統方法，以解決鋰離子電池在高充電倍率下的性能下降問題。基本的電化學理論解釋了血管化多孔電極通過兩種方式提高了快充性能。首先，它降低了活性材料的彎曲度。其次，血管結構的分層分支產生梯度孔隙度分布剖面。作者展示了一種高效的深度學習模型，可以在不同標準下預測和逆向設計血管結構。最后，全電池分析表明，與均質電池相比，脈管系統在3.2 C恒流充電下可實現66% 的容量提升，在15 C脈沖充電下可實現1.35倍的充電時間改善。除了電池之外，這項工作還可以作為一種創新方法，用于優化無法通過分析解決的復雜3D運輸系統的拓撲設計。作者強調，由于大量的參數空間，這種計算設計工作必須是血管化電極實驗實現的先決條件。

文獻信息

Bio-Inspired Computational Design of Vascularized Electrodes for High-Performance Fast-Charging Batteries Optimized by Deep Learning, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103044

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103044

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杜克大學徐伯均AEM：深度學習+仿生血管電極設計實現電池快充！

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