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金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）衍生物是一類很有前途的光電材料，已經合成了一系列維度的MHP材料，這些維度（1D、2D 和 3D）控制了其光電性質并決定了其應用。

在此，美國勞倫斯伯克利國家實驗室Emory M. Chan等人展示了一種結合主動學習（AL）和高通量實驗（HTE）的數據驅動方法，以發現、控制和理解嗎啉 (morph) 碘化鉛系統中不同維度MHP衍生物的形成。使用機器人輔助工作流程，作者合成并表征了兩種具有不同光學特性的新型MHP衍生物：一維morphPbI₃相 ([C₄H₁₀NO][PbI₃])和二維(morph)₂PbI₄相（[C₄H₁₀NO]₂[PbI₄]）。

為了有效獲取構建1D和2D相形成的反應條件的機器學習（ML）模型所需的數據，作者采用預測置信度降低的基于不確定度的AL方法作為停止準則，僅在反應組成空間中取樣0.035%建立預測ML模型。

圖1. 多樣化小批量采樣AL循環的圖示

通過分析預測ML模型的特征重要性，作者發現[Pb]、[morph]、[FAH]和 [H₂O]對morph-Pb-I系統中的維度控制有顯著影響，而溶劑的組成（特征重要性 < 0.05）可以忽略。利用這些數據，連同DFT計算、熱重測量和機械化學觀察，作者探索了一維和二維相選擇性形成的機制起源。

在一種可能的方案中，水和甲酸可以通過鏈內氫鍵加速一維相的形成，這可以在其他A-陽離子和MHP系統中驗證，這種使用添加劑來控制維度的策略有可能應用于許多其他陽離子金屬鹵化物系統。通過在這項工作中開發和測試的AL停止標準，AL + HTE方法對于任何受益于在廣闊的反應組成空間中預測和控制不同相/化合物的材料研究都是有價值的。

圖2. 特征的重要性及其對維度的影響

Dimensional Control over Metal Halide Perovskite Crystallization Guided by Active Learning, Chemistry of Materials 2022. DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c03564

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勞倫斯伯克利國家實驗室CM: 主動學習引導金屬鹵化物鈣鈦礦結晶的維度控制

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