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鈉金屬負(fù)極面臨的主要挑戰(zhàn)是鈉枝晶的生長，這是由于不穩(wěn)定和脆弱的固體電解質(zhì)界面（SEI）導(dǎo)致的，造成循環(huán)壽命衰減和可怕的安全隱患。圍繞3D多孔主體構(gòu)建強(qiáng)大的SEI被認(rèn)為是穩(wěn)定鈉金屬負(fù)極的一種簡便有效的方法。

在此，華南理工大學(xué)丘勇才教授、Zaisheng Wang等人通過將Na-rGO負(fù)極與含SnCl₄的碳酸鹽電解液進(jìn)行原位化學(xué)反應(yīng)，設(shè)計并制備了一種耐久的三維多孔SnCl₄@Na-rGO金屬負(fù)極。作者使用原子力顯微鏡（AFM）探測其界面形態(tài)和機(jī)械性能，結(jié)果顯示，該電極具有25.7 Gpa的高楊氏模量，可有效抑制枝晶生長，其優(yōu)異的機(jī)械性能歸因于人工SEI中有利成分（NaCl、Sn-Na合金和Sn）的協(xié)同作用。

DFT計算表明雜化界面的Na離子擴(kuò)散動力學(xué)相對較快，這有助于鈉的均勻沉積。因此，與2D Na金屬負(fù)極相比，所得到的復(fù)合電極具有三維多孔結(jié)構(gòu)和高強(qiáng)度的人工界面層，能夠適應(yīng)體積變化、抑制Na枝晶生長，并保護(hù)Na金屬電極免受寄生反應(yīng)的影響。

圖1. 原始Na和SnCl₄@Na-rGO上的Na剝離/電鍍過程示意圖

因此，該SnCl₄@Na-rGO負(fù)極可以在對稱電池和全電池中實(shí)現(xiàn)高容量和長壽命循環(huán)。在3D堅(jiān)固結(jié)構(gòu)SEI的保護(hù)下，高效的鍍鈉/剝離得到了有效保證，鈉對稱電池在2 mA cm^-2的電流密度和 2 mAh cm^-2的面積容量下實(shí)現(xiàn)了500小時的延長循環(huán)壽命而沒有電壓波動。

此外，Na₃V₂ (PO₄)₃（NVP）||SnCl₄@Na-rGO全電池表現(xiàn)出非凡的循環(huán)穩(wěn)定性（超過600個循環(huán)后容量保持率> 92%）和倍率性能（10 C時，容量達(dá)到74.2mAh g^-1）。結(jié)果可歸因于有利的離子電導(dǎo)率、有益的擴(kuò)散能壘和人工混合界面的合適表面能，這使得鈉離子在電鍍/剝離過程中快速擴(kuò)散。總之，這一協(xié)同策略為鈉金屬負(fù)極在實(shí)際應(yīng)用中實(shí)現(xiàn)長壽命和高CE開辟了一條創(chuàng)新和實(shí)用的途徑。

圖2. NVP||SnCl₄@Na-rGO全電池的電化學(xué)性能

Long Cycle Life and High-Rate Sodium Metal Batteries Enabled by Regulating 3D Frameworks with Artificial Solid-State Interphases, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103540

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