鋰離子在固體中的快速和選擇性傳輸對開發高性能的固態電解質(SSE)起著關鍵作用。具有可調控的Li+傳輸途徑的多孔化合物是有前景的SSEs,但在Li+傳輸動力學、電化學穩定性窗口和界面兼容性方面的綜合性能難以同時實現。圖1. NKU-1000的合成、結構和多孔氫鍵框架南開大學師唯等報告了一種基于多孔配位鏈的氫鍵框架(NKU-1000),以用作鋰金屬電池(LMB)的SSE。多孔配位化合物通常具有二維或三維的無限結構,但NKU-1000是一維的(1D),其具有540 m2 g-1的比表面積和11.48 埃的孔徑,這在配位化合物中是罕見的。Li@NKU-1000被進一步合成為SSE的主要成分,在25℃時表現出1.13×10-3 S cm-1的優異的Li+電導率、0.87的高Li+傳輸數、5.0 V的寬電化學窗口,以及良好的阻燃性。圖2. Li@NKU-1000的離子導電性和SSE的表征此外,該SSE可以實現穩定的循環,其在0.5 mAh cm-2和0.5 mA cm-2的條件下,過電位低至45 mV,運行超過1200小時。更重要的是,基于NKU-1000-SSE組裝的固態電池在500次循環后顯示出94.4%的高放電容量,并且可以在寬的溫度范圍內工作而不形成鋰枝晶,這源于促進均勻高速Li+通量的線性跳動位點和可以緩沖Li+傳輸過程中結構變化的柔性結構。總體而言,這項工作不僅為SSE創造了一種新型的基于配位鏈的氫鍵框架,而且還揭示了有序電負性位點和結構柔性在多孔化合物中快速傳輸Li+的關鍵作用。圖3. 全固態電池的性能High-Efficiency Lithium-Ion Transport in a Porous Coordination Chain-Based Hydrogen-Bonded Framework. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00647