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化學反應在最基礎的水平上，就是量子力學過程，通過該過程將反應物轉化為產物。因此，反應的完整表征需要對反應物和產物進行量子態解析。

長期以來，研究人員一直夢想跟蹤化學反應，從反應物分子的單一量子態到所有可能的量子態的產物，以了解在最基本的水平上驅動化學的量子動力學。這種實驗得到的寶貴數據可以直接與理論結果進行比較，從而得出反應的量子機理。

在過去的十年中，在絕對基態的超冷分子已經成為一個強大的平臺，可以完全控制反應物的各種內部自由度。這意味分子處于最低的電子、轉動、振動能量態，平動動能及其小，低至10^–10 eV。此外，超冷分子之間的碰撞發生在單個最低允許分波（s或p波）處。使用這些高度受控的分子，對整體反應速率的研究以前所未有的分辨率揭示了遠距離作用力和散射共振的影響。然而，在狀態間水平下對這些超冷反應的完整表征仍然具有挑戰性，迄今為止，進展僅限于弱結合系統，這要求一種用于檢測反應產物的量子態信息的綜合方法。

超冷反應對當前的反應動力學理論提出了挑戰，并可能在其發展的下一階段發揮關鍵作用。一方面，在超低溫下制備反應物會在僅涉及三個或四個原子的反應中引起高度復雜的動力學。例如，最近對超冷雙堿之間反應的研究表明，所涉及的瞬態中間體絡合物可能存在數百萬個分子振動，而要進行此類動力學的精確計算，則需要超越當前技術水平的計算能力。另一方面，這些小尺寸的系統使其有利于分析完整產物量子狀態分布。當與確定性反應物狀態制備結合時，這種測量為將來的理論提供最精確的基準集。盡管超冷反應的復雜性阻礙了精確的量子計算，但統計理論為表征其動力學提供了一種可行的選擇。一旦通過驗證和基準測試，就可以使用量子動力學計算來對更復雜的反應進行建模。

有鑒于此，哈佛大學Kang-Kuen Ni和Yu Liu等人研究了在電子振動基態下超冷（500 nK）KRb分子之間置換反應（?2KRb → K₂?+ Rb₂）的全產物態分布。使用結合了量子態選擇性電離和重合離子成像的檢測方案，他們探測了由相同反應而出現的成對產物（K₂和Rb₂）。通過完全控制超冷反應物的初始量子自由度，研究人員測量出57個產物旋轉狀態對的散射概率。通過假設測試，將所得分布與基于統計理論的狀態計數模型進行定量比較。該測試表明，對于包含50個狀態對的子集，測量值與模型之間具有良好的一致性，但是發現多個狀態對存在顯著差異。特別是，對于具有最低平移能的產物，觀察到了高度抑制的散射概率，這證明了遠程電位對產物形成的影響。測量的完整性為當前超出現有水平的量子動力學計算提供了基準。

圖1：KRb分子間超冷反應的能級和產物量子態

圖2：反應產物的狀態分辨重合檢測

圖3：實測產品狀態分布，并與統計理論的比較

圖4：在能量閾值附近，遠程電位對產物形成的影響

相關結果以“Precision test of statistical dynamics with state-to-state ultracold chemistry”為題發表在Nature上。

Liu, Y., Hu, MG., Nichols, M.A. et al. Precision test of statistical dynamics with state-to-state ultracold chemistry. Nature 593, 379–384 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03459-6

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