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索鎏敏/禹習謙ACS Energy Lett.: 一體式離子-電子雙載體導電骨架增厚全固態電極

由于復雜的異質界面和彎曲的離子-電子傳輸路徑，單功能電子（碳）和離子（電解質）導體導致傳統3D多孔電極中的離子-電子電荷傳輸不平衡。

在此，中科院物理所索鎏敏研究員、禹習謙研究員等人設計了一體化離子-電子雙載流子導電（DCC）框架，通過消除電荷傳輸不平衡來縮短離子-電子傳輸距離并改善動力學。與傳統的三相電極相比，兩相全固態正極（DCC/活性材料）利用了固態材料的特性。

DCC電極中電子和離子共享傳輸通道，從根本上解決了電子-離子傳輸不平衡問題并顯著降低了全固態電極的曲折度，可與現有商用液體電池電極的優良標準相媲美。從微觀上看，只有三相電極中的三相異質點才能同時滿足電化學反應的電子和離子傳輸要求。相比之下，在DCC電極中，電化學反應可以在兩相界面周圍發生，顯著增加反應位點并形成反應區，直流（DC）仿真顯示了這種差異。

圖1. 典型的三相鋰離子電極和一體式兩相DCC電極

這種一體式DCC正極策略首先在Mo₆S₈ -S混合全固態電極中得到證明，其中Mo₆S₈充當 DCC，消除電子和離子傳輸之間的不平衡并減少電極內的異質界面。在相同負載下，DCC電極的厚度僅為72 μm，三相電極的厚度為105 μm。

此外，Mo₆S₈/S正極表現出更高的容量，比典型的三相電極高約30%，這源于硫的更好容量和Mo₆S₈作為全電化學活性電極的額外容量。即使在0.5C以下，厚Mo₆S₈/S 電極電池也可以在第一個循環中達到 1160 mAh g^-1的容量。

因此，本文提出的一體化DCC電極具有更好的電荷轉移能力，預計提出的一體化離子電子DCC導電機制將為實現實用的厚全固態電極提供一種新的可行方法。

圖2. DCC正極與典型三相正極的電化學性能比較

All-in-One Ionic–Electronic Dual-Carrier Conducting Framework Thickening All-Solid-State Electrode, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02666

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