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潘安強(qiáng)EnSM: 電導(dǎo)梯度調(diào)節(jié)器誘導(dǎo)高壓鋰電池中高度可逆的鋰負(fù)極

鋰金屬因其最低的氧化還原電位和超高的理論容量而被認(rèn)為是可充電電池的終極負(fù)極。然而，不均勻的鋰沉積、不受控制的枝晶生長(zhǎng)和脆弱的SEI嚴(yán)重阻礙了鋰金屬電池（LMB）的廣泛應(yīng)用，尤其是在碳酸鹽電解液中。

在此，中南大學(xué)潘安強(qiáng)教授等人證明了一種柔性的LiNO₃改性電導(dǎo)率梯度主體（LNO-CGH）可以控制碳酸鹽電解液中的鋰沉積行為。LNO-CGH由四層組成，其中最上層是含有過(guò)量LiNO₃顆粒的電介質(zhì)，下三層是通過(guò)連續(xù)靜電紡絲和高溫碳化獲得的碳納米纖維膜（電導(dǎo)率向上衰減）。

研究表明，頂層可以穩(wěn)定地釋放 LiNO₃以形成堅(jiān)固的富含氮化物的SEI，從而改變界面化學(xué)并大大提高鋰負(fù)極的熱力學(xué)穩(wěn)定性。而導(dǎo)電梯度結(jié)構(gòu)通過(guò)將優(yōu)先沉積點(diǎn)從負(fù)極/隔膜界面轉(zhuǎn)移到負(fù)極底部，使鋰以無(wú)枝晶的方式沉積，這一點(diǎn)通過(guò)實(shí)驗(yàn)和COMSOL模擬得到證實(shí)。

圖1. 所制備的LNO-CGH主體的表征

因此，Li||LNO-CGH半電池在碳酸鹽電解液中實(shí)現(xiàn)了高庫(kù)倫效率（CE）并提高了循環(huán)壽命。當(dāng)將 LNO-CGH@Li負(fù)極與市售的NCM111正極匹配時(shí)，具有低負(fù)/正電極容量比（N/P 比為4）的全電池可以提供出色的容量保持率（120次循環(huán)后為74.9%）和高整體CE（99.9%）。

當(dāng)與NCM811正極配對(duì)時(shí)，具有極少量LNO-CGH@Li負(fù)極（N/P比為2.3）的全電池可穩(wěn)定工作超過(guò)60個(gè)循環(huán)（容量保持率為72.9%），CE接近100%。此外，當(dāng)將LNO-CGH@Li負(fù)極與柔性NCM811 正極和P（VDF-HFP）基凝膠聚合物電解質(zhì)配對(duì)構(gòu)建紐扣和軟包電池時(shí)可獲得穩(wěn)定的電化學(xué)性能，這證明了實(shí)用的柔性準(zhǔn)固態(tài)LMB策略的可靠性。這項(xiàng)工作為打破安全柔性的高壓LMB的瓶頸提供了新的見解。

圖2. 液態(tài)LMB和柔性準(zhǔn)固態(tài)LMB的電化學(xué)性能

Conductivity Gradient Modulator Induced Highly Reversible Li Anodes in Carbonate Electrolytes for High-voltage Lithium-metal Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.033

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