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劉美林/林春富/袁濤Adv. Sci.: 一種在廣泛溫度范圍內(nèi)的高性能鋰存儲材料

現(xiàn)有的鋰離子電池（LIBs）電極材料在低溫下的倍率性能普遍較差，嚴(yán)重限制了其在冬季和寒冷氣候地區(qū)的應(yīng)用。因此，非常需要開發(fā)一種在低溫下具有良好電化學(xué)性能的電極材料。

在此，美國佐治亞理工學(xué)院劉美林教授、青島大學(xué)林春富教授及上海理工大學(xué)袁濤副教授等人通過靜電紡絲和隨后在H₂氣氛中900 °C下煅燒4小時，成功合成了部分還原的亞微米直徑TiNb₂₄O₆₂(PR-TNO) 纖維，該P(yáng)R-TNO樣品的晶體結(jié)構(gòu)類似于Ti₂Nb₁₀O₂₉。當(dāng)用作LIB負(fù)極時，PR-TNO表現(xiàn)出快速的質(zhì)量和電荷傳輸特性。

首先，PR-TNO的ReO₃型層狀晶體結(jié)構(gòu)為快速Li⁺傳輸和存儲提供了充足的空間，尤其是在低溫下，其顯示出顯著的電容行為。

其次，PR-TNO擴(kuò)大了層間距，進(jìn)一步促進(jìn)了層間Li⁺的傳輸。第三，PR-TNO相對較高的操作電位導(dǎo)致其初級粒子上涂覆了非常薄的固體電解質(zhì)界面 (SEI) 膜，從而允許電解質(zhì)和PR-TNO晶格之間的快速Li⁺傳輸。最后，PR-TNO中部分還原的鈦和鈮離子（如Ti³⁺和Nb⁴⁺）增強(qiáng)了電子導(dǎo)電性。

圖1. PR-TNO氧化還原機(jī)理和電化學(xué)動力學(xué)

這些固有特性的增強(qiáng)使PR-TNO在低溫下具有良好的電化學(xué)動力學(xué)。在-20 °C時，PR-TNO在0.1C時提供了313 mAh g^-1的高可逆容量，達(dá)到25 °C時的83.3%。PR-TNO進(jìn)一步顯示出高倍率能力，-20°C 時5C與0.5C容量比為58.3%，僅略低于25°C（5C與0.5C容量比為60.7%）。

令人興奮的是，PR-TNO還表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，由于其非常穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)，最大體積變化僅為7.9%，因此在5C下長達(dá)1680次循環(huán)后容量保持率高達(dá) 99.2%。此外，通過各種最先進(jìn)的表征系統(tǒng)地研究了PR-TNO的工作機(jī)制，包括變溫原位XRD、原位TEM、非原位XPS、HRTEM和STEM。本研究中獲得的方法和見解可能適用于其他用于低溫運(yùn)行的高性能電極的結(jié)構(gòu)和成分設(shè)計。

圖2. PR-TNO的Li⁺存儲性能

Partially Reduced Titanium Niobium Oxide: A High-Performance Lithium-Storage Material in a Broad Temperature Range, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202105119

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