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鋰離子電池(LIBs)幾乎為所有現代便攜式設備和電動汽車提供動力，而且它們的普及率還在繼續增長。然而，隨著應用的增加，挑戰也越來越多，尤其是當工作條件偏離室溫時。雖然高溫性能和退化已在LIBs中進行了廣泛的研究，但低于零攝氏度的性能卻關注較少，盡管它對電池在運輸中的作用至關重要。此外，盡管許多單獨的過程會導致LIBs低溫下常見的容量損失，但大多數過程在一定程度上受非水液態電解質的控制。因此，電解質工程為研究和解決低溫失效的根本原因提供了無與倫比的機會。

美國勞倫斯伯克利國家實驗室Liu Gao等首先簡要介紹了決定鋰離子在0°C以下的性能的各種過程，然后，概述了最近基于電解質策略來提高上述性能的工作，包括各種添加劑、溶劑和鋰鹽，最后，總結了這些發現，并就該領域的現狀提供了一些看法，包括有前景的新研究領域。

圖1 用于改善低溫性能的電解質工程策略示意圖

典型的鋰離子電解質由LiPF₆、碳酸乙烯酯(EC)以及線性碳酸酯(DMC、DEC、EMC)和少量添加劑(例如FEC、VC)的液態混合物組成。雖然這些配方的整體物理性質，例如離子電導率由于它們在中高溫和/或高電流下的重要性而得到了充分研究，但低溫性能通常與整體電導率無關。

如果有什么區別的話，最相關的物理性質是液相線點，在那里固體開始堵塞電極孔，減少離子進入活性表面。到目前為止，LIBs在零下溫度工作的最大限制因素是電荷轉移電阻，多項研究已將這一過程與電解質/活性材料界面處的Li⁺脫溶劑化聯系起來。

這些大的脫溶劑化能和高凝固點主要是由于使用了EC，EC是一種高熔點化合物(36 °C)，具有解離鋰鹽所需的大介電常數(ε = 90在40 °C)。EC通常是必不可少的，因為它能夠鈍化石墨負極表面形成固體電解質界面(SEI)，阻止電解質的進一步分解，并在重復循環時穩定碳結構以防止剝落。雖然SEI（及其較薄的正極對應物，CEI）確實對電池產生了一些阻抗，但有證據表明，界面離子傳輸并不是低溫性能的主要限制。

圖2 EMC-EC和PC-EC的液固相圖

通過電解質工程解決這些問題的潛在策略是多方面的，可分為三個主要研究方向：添加劑、溶劑和鹽。成功的電解質添加劑通常有助于形成堅固的SEI/CEI 層，對Li⁺傳輸具有低阻力，從而減少對EC作為主要溶劑成分的依賴。低溫下最簡單但最有效的溶劑組分之一是碳酸丙烯酯(PC)，它具有EC的許多特性，但熔點較低 (-49 °C)，現代添加劑的發展使得用PC部分或完全替代EC成為可能，而不會導致石墨的不良分解。

此外，許多研究人員已經開始研究另一類溶劑：酯類，它具有低熔點和低粘度，同時具有中等極性，但低分子量酯通常在低負極電位下不穩定。一項詳盡的研究發現，丙酸甲酯(MP)在性能方面具有最佳權衡。環酯γ-丁內酯(GBL)也顯示出作為化學相似EC替代品的巨大潛力。此外，研究人員也開始轉向使用其他鋰鹽，特別是，由于在低溫下發現基于LiBF₄的電解質中的電荷轉移電阻大大降低，硼酸鹽受到了極大的關注。最近，雙（草酸）硼酸鋰（LiBOB）和二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）已被表征為適用于零度以下的應用。

圖3 其他碳酸酯完全替代EC的能力

最后，作者指出幾個值得更多關注的低溫LIBs電解質的新興研究領域。其中最明顯的是硅基負極材料，它與石墨的結合越來越受到商業關注，并且很可能在未來的某個時候完全取代石墨。

此外，盡管在低溫下具有顯著優勢，但由于某種原因，在LIBs研究的早期，有許多電解質成分被認為不適合，一個完美的例子是 PC，它本身不能形成保護性SEI，但由于犧牲添加劑的出現，現在正在復興。另一方面，GBL尚未重新引起人們的興趣，盡管最近取得了一些有希望的結果，特別是與GBL似乎表現出特殊協同作用的 LiDFOB 等硼酸鹽結合使用。

還應該提到的是含氟溶劑，尤其是氫氟醚，最近（當之無愧地）作為電解質成分在各種應用中廣受歡迎，雖然這些報告中有少數涉及低于零度的性能，但鑒于其傾向于寬液態范圍和低Li⁺溶劑化能，這一角度仍然沒有得到充分的探討。

圖4 硼酸鹽（LiBF₄、LiBOB、LiDFOB）的應用

Liquid electrolyte development for low-temperature lithium-ion batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d1ee01789f

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勞倫斯伯克利國家實驗室EES：低溫鋰離子電池液態電解質的發展

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