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深大劉琛Adv. Sci.：陶瓷納米線骨架增強(qiáng)固態(tài)電解質(zhì)鋰離子傳輸性能

盡管固態(tài)復(fù)合電解質(zhì)在實(shí)用固態(tài)鋰金屬電池中顯示出巨大的潛力，但尋找一種直接的策略來(lái)促進(jìn)電解質(zhì)/電極界面的離子傳導(dǎo)，特別是解決濃度梯度極化引起的鋰枝晶形成，仍然是長(zhǎng)期存在的問(wèn)題。

深圳大學(xué)劉琛等報(bào)道了一種波紋狀的3D納米線-塊狀陶瓷納米線(NCN)骨架增強(qiáng)復(fù)合電解質(zhì)，其具有可調(diào)節(jié)的界面鋰離子傳輸行為。

圖1 NCN-CPE中理想狀態(tài)和實(shí)際狀態(tài)下鋰離子傳輸示意圖

特殊且集成的NCN骨架賦予電解質(zhì)快速的鋰離子轉(zhuǎn)移，解決了電極/電解質(zhì)界面的鋰離子濃度極化問(wèn)題，從而消除了電荷載流子重新分布產(chǎn)生的能量勢(shì)壘，并在鋰負(fù)極上提供了均勻的界面鋰離子通量。

在納米線網(wǎng)絡(luò)的兩側(cè)注入聚合物電解質(zhì)后，兩個(gè)電極都可以實(shí)現(xiàn)低界面電阻和良好的附著力。此外，作為一種“雙重保險(xiǎn)”，3D框架中的大塊陶瓷片使電解質(zhì)能夠阻止陰離子的遷移。

圖2 NCN-CPE的表征

研究顯示，這種NCN復(fù)合電解質(zhì)（NCN-CPE）的電化學(xué)窗口可以達(dá)到5 V，40 °C下的離子電導(dǎo)率高達(dá)4.15 × 10^-4 S·cm^-1。基于NCN復(fù)合電解質(zhì)的鋰對(duì)稱電池在電流密度為0.1 mA cm^-2的鋰沉積/剝離試驗(yàn)中可穩(wěn)定循環(huán)600 h，表現(xiàn)出優(yōu)異的界面穩(wěn)定性和鋰枝晶抑制能力，組裝的全固態(tài)電池在500次循環(huán)后也具有90.2%的容量保持率。

這項(xiàng)工作不僅保證了高離子傳導(dǎo)結(jié)構(gòu)，還通過(guò)界面優(yōu)化進(jìn)一步提高了電池的循環(huán)穩(wěn)定性，為未來(lái)構(gòu)建3D陶瓷骨架增強(qiáng)復(fù)合電解質(zhì)的界面優(yōu)化提出了新方向。

圖3 LiFePO₄/CPE/Li電池性能

Regulating Interfacial Li-Ion Transport via an Integrated Corrugated 3D Skeleton in Solid Composite Electrolyte for All-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Science. 2022. DOI: 10.1002/advs.202104506

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