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郭玉國/黃志高/姚胡蓉AFM: 實現鈉電空氣穩定/高倍率O3層狀氧化物正極的通用策略

用于鈉離子電池（NIB）的O3型層狀氧化物正極通常受到其固有的空氣敏感性和緩慢動力學問題的阻礙，這源于空氣暴露期間的自發晶格Na提取和Na⁺擴散過渡態的高四面體位能。更糟糕的是，由于空氣穩定性機制中提出的鈉抑制與動力學策略中提到的增強鈉擴散之間存在矛盾，這兩個障礙的改善很難同時實現。

在此，中科院化學所郭玉國研究員、福建師范大學黃志高教授及姚胡蓉副教授等人提出了一種在晶體骨架中引入適當Na空位的簡單策略以有效解決空氣穩定性和動力學之間的矛盾，從而實現O3型層狀氧化物正極材料的雙重性能提升。

基于電荷密度差異計算、SEM、化學滴定和XPS分析的綜合結果表明，Na空位的存在降低了具有最高電化學勢的過渡金屬離子的電荷密度，有利于增強材料的抗氧化能力、抑制Na的自發萃取，并減輕空氣暴露時表面殘留堿物質的形成。同時，Na空位可以提供更多的Na擴散位點，促進Na⁺從困難的ODH 到容易的TSH傳輸的轉變。此外，鈉空位的引入降低了帶正電的鈉離子的屏蔽效應，并導致鈉層間距更加開放。

圖1. 正極材料優化前后的電化學性能對比

此外，DFT 計算證明，在開放晶體框架中，Na⁺遷移勢壘從≈1000 meV顯著降低到≈300 meV。因此，優化后材料顯示出老化時的容量保持率從Na₁的 84.9%到Na_0.93的95.9%的明顯提高，2000 mA g^-1時的倍率性能從54.7% 顯著提高到 70.8%，并且在200次循環后具有82.8% 的出色循環穩定性。

此外，Na空位策略可以由前處理或后處理工程輕松實現，并且對各種O3層狀氧化物正極表現出優異的通用性。因此，該策略的有效性和普適性使其適用于工業化生產，為實現用于NIBs的O3層狀氧化物正極的實際應用開辟了一條新途徑。

圖2. 優化前后正極材料鈉化/脫鈉過程中的詳細結構演變

A Universal Strategy toward Air-Stable and High-Rate O3 Layered Oxide Cathodes for Na-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111466

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