水系鋅離子電池(ZIBs)在下一代儲能方面具有廣闊的應用前景。然而,已報道的ZIBs電極材料存在容量低、循環(huán)穩(wěn)定性差等缺點。在此,華中科技大學王成亮教授等人通過將醌和吩嗪結(jié)合為多活性中心,構(gòu)建了一種小分子 π-共軛六氮雜萘醌(HATNQ),該分子具有515 mAh g-1的高理論容量。研究表明,由于存在大量的羰基和C=N基團作為極性基團且具有電子供體,HATNQ有望誘導可能的 CH···π 或氫鍵并與π-π堆疊一起。因此,HATNQ可以通過平面內(nèi)相鄰分子之間的多個氫鍵(CH···O)與平面外的π-π相互作用形成2D層狀超分子結(jié)構(gòu),從而增強了電荷轉(zhuǎn)移、不溶性和快速離子傳輸通道,以實現(xiàn)電池的快速充放電。圖1. HATNQ的合成過程示意圖及表征因此,HATNQ電極具有超高容量(0.2 A g-1時為482.5 mAh g-1)和5 A g-1 時超過10000次的出色循環(huán)性能,優(yōu)于已報道的有機電極材料并創(chuàng)造了ZIB水溶液中有機正極容量的新紀錄。由于HATNQ材料中的O···Zn···N配位比其類似物(六氮雜萘,HATN)更有利,二維超分子結(jié)構(gòu)也增強了Zn2+/H+的存儲能力,從而提高了Zn2+存儲對H+的競爭力。這些結(jié)果為水系ZIBs提供了一種具有創(chuàng)紀錄的超高容量和長循環(huán)壽命的有前途有機正極材料,并將為ZIBs在大規(guī)模儲能中的潛在應用鋪平道路。圖2. HATNQ電極的電化學性能Two-dimensional Organic Supramolecule via Hydrogen Bonding and π-π Stacking for Ultrahigh Capacity and Long-Life Aqueous Zinc-Organic Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202116289