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?廈大/廣工大AFM: Ni改性Ru MLNS的晶格和表面，實(shí)現(xiàn)高性能催化HOR

氫氧化物交換膜燃料電池(HEMFC)作為最具發(fā)展前景的能量轉(zhuǎn)換設(shè)備之一，在能源可持續(xù)發(fā)展方面受到越來(lái)越多的關(guān)注。通常，HEMFC由兩個(gè)半反應(yīng)組成:陽(yáng)極氫氧化反應(yīng)(HOR)和陰極氧還原反應(yīng)(ORR)。在過(guò)去的幾十年里，鉑被廣泛用于催化HOR反應(yīng)。然而，在堿性條件下鉑的HOR動(dòng)力學(xué)緩慢，以及鉑的高成本嚴(yán)重限制了其廣泛的應(yīng)用。因此，開發(fā)高效、無(wú)鉑的堿性HOR催化劑具有重要意義。

近日，廈門大學(xué)黃小青和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇等利用Ni對(duì)Ru多層納米薄片(MLNS)的改性可以顯著提高HOR性能(HOR性能與Ni在Ru MLNS表面或晶格中的位置密切相關(guān))。

首先，研究人員通過(guò)化學(xué)法制備了三種不同的催化劑:Ru MLNS(未經(jīng)Ni改性)、d-RuNi MLNS(Ni位于晶格中)和i-RuNi MLNS(Ni位于表面)。隨后對(duì)這幾種催化進(jìn)行了電催化HOR性能測(cè)試，結(jié)果表明，d-RuNi MLNS/C和i-RuNi MLNS/C的HOR活性均高于Ru MLNS/C，說(shuō)明在Ru的表面和晶格中添加Ni可以促進(jìn)堿性HOR性能。

隨后，研究人員在d-RuNi MLNS表面沉積了Ni(di-RuNi MLNS)。在穩(wěn)定性測(cè)試期間，di-RuNi MLNS/C的HOR活性在1小時(shí)后僅降低11.5%；當(dāng)反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)至3小時(shí)，di-RuNi MLNS/C上的電流密度僅下降了25.7%，表明di-RuNi MLNS/C具有優(yōu)異的HOR穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在d-RuNi MLNS、i-RuNi MLNS和di-RuNi MLNS中，di-RuNi MLNS的ΔG_*H最接近于零，這有利于進(jìn)行HOR反應(yīng)。在堿性條件下高效的HOR需要在*H和*OH吸附之間達(dá)到平衡，di-RuNi MLNS上在晶格和表面的Ni的協(xié)同作用有助于實(shí)現(xiàn)*H和*OH吸附之間的平衡，從而提高HOR性能。

此外，水的形成能是影響HOR性能的另一個(gè)關(guān)鍵步驟。di-RuNi MLNS上的水形成能為0.14 eV，遠(yuǎn)低于d-RuNi MLNS和i-RuNi MLNS，這再次表明di-RuNi MLNS可以作為催化HOR的活性催化劑。綜上，該項(xiàng)工作不僅揭示了Ru的晶格和表面改性對(duì)提升HOR性能的重要性，而且也對(duì)用于燃料電池的Ru基材料的合理設(shè)計(jì)起到了促進(jìn)作用。

Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210328

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