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汪國(guó)秀/劉浩Small Methods：雙取代提高層狀P2型Mn基正極穩(wěn)定性！

錳基層狀過(guò)渡金屬氧化物(TMOs)因其環(huán)保特性和豐富的自然儲(chǔ)量而成為鈉離子電池(SIBs)有前途的正極材料。然而，Mn基層狀TMO正極在電化學(xué)過(guò)程中復(fù)雜的相變和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性是滿足商業(yè)應(yīng)用的主要障礙。陽(yáng)離子取代是穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和加速正極材料Na⁺動(dòng)力學(xué)的有效途徑。

悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀、上海大學(xué)劉浩等通過(guò)在Na_0.7Ni_0.33Mn_0.67O₂(NaNMO)前驅(qū)體利用Li和Zn取代部分Ni報(bào)道了一種有趣的層狀P2型Mn基Na_0.7Li_0.06Zn_0.06Ni_0.21Mn_0.67O₂(NaLiZNMO)微球材料。

圖1 NaLiZNMO和NaNMO的制備過(guò)程示意圖

所獲得的NaLiZNMO-180正極表現(xiàn)出卓越的性能，歸因于以下優(yōu)點(diǎn)：1)具有優(yōu)異結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的規(guī)則和緊湊微球有利于延長(zhǎng)循環(huán)壽命，因?yàn)樘厥獾慕Y(jié)構(gòu)可以減輕反復(fù)嵌入/脫出Na⁺引起的體積應(yīng)力；ii) Li和Zn元素的存在強(qiáng)化了晶體結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步減輕了TM層的滑動(dòng)，抑制了Mn³⁺的Jahn-Teller效應(yīng)，促進(jìn)了Na⁺的擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)了單相反應(yīng)機(jī)制，避免了不利的P2-O2相變；iii)與NaNMO相比，NaLiZNMO正極表現(xiàn)出快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和更低的遷移能壘，這有利于出色的倍率性能。

圖2 NaLiZNMO-180的電化學(xué)性能

受益于上述優(yōu)勢(shì)，NaLiZNMO-180電極在20 mA g^-1時(shí)的初始放電容量為131.8 mAh g^-1，在100次循環(huán)后仍保持91.9%的容量，并具有優(yōu)異的倍率性能（在500 mA g^-1時(shí)為108 mAh g^-1）。

此外，原位X射線衍射測(cè)試證明了這種P2型正極在充電/放電過(guò)程中結(jié)構(gòu)保持良好。所有結(jié)果表明，共取代提供了一種可靠的方法來(lái)增強(qiáng)新興P2型Mn基SIBs正極的電化學(xué)性能。

圖3 NaLiZNMO-180的的工作機(jī)制

Manipulating Stable Layered P2-Type Cathode via a Co-Substitution Strategy for High Performance Sodium Ion Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101292

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