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目前，H₂O₂的工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于蒽醌與H₂反應(yīng)，隨后在有機溶劑中使用O₂氧化，這需要大量的能量輸入并可能產(chǎn)生大量副產(chǎn)物。電化學(xué)雙電子氧還原是一種環(huán)保且有前景的H₂O₂生成方法。然而，為實際應(yīng)用開發(fā)更經(jīng)濟、更有效的電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機催化劑，亦有高性能！聚苯胺表面功能化促進電催化2e-ORR

基于此，安徽大學(xué)陳平、古莉娜和池州學(xué)院李善青等開發(fā)了一種與之前報道的傳統(tǒng)電催化劑(如金屬、合金、摻雜雜原子的碳材料、金屬單原子催化劑)有顯著不同的CNT@PANI-NO電催化劑。

研究人員發(fā)現(xiàn)用稀硝酸處理的聚苯胺(PANI)可以轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂?NO官能團的PANI-NO產(chǎn)物。然后將羧化碳納米管表面引入PANI-NO，得到CNT@PANI-NO納米復(fù)合材料用于H₂O₂生產(chǎn)。

該催化劑在0.2 V_RHE-0.68 V_RHE電位下的H₂O₂選擇性為87%-94%，法拉第效率接近95%，堿性條件下電流密度高達2.9 mA cm^-2。DFT計算表明，當(dāng)考慮加成反應(yīng)的計算吉布斯自由能時，HOO自由基傾向于加成到PANI中形成HOO*，而不是PANI-NO，而HOO*和催化劑之間過強的結(jié)合力阻礙了H⁺和HOO*的結(jié)合。

優(yōu)異的活性歸因于PANI-NO的微觀結(jié)構(gòu)，促進了*OOH生成和H₂O₂形成之間的折衷。該研究為聚合物在電催化中的應(yīng)用提供了新思路，也為開發(fā)高性能2e^–ORR電催化劑提供了新途徑。

Surface Functionalizationof Polyaniline and Excellent Electrocatalytic Performance for Oxygen Reduction to Produce Hydrogen Peroxide. Chemical Engineering Journal, 2021, DOI:10.1016/j.cej.2021.133921

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