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阿貢ACS Energy Lett.：全面認識全電池鋰電鍍的成核、自催化生長和剝離效率

同步加速器高能X射線衍射 (XRD) 是一種強大的工具，已廣泛用于鋰離子電池的各種in-situ和operando研究，可用于對工作電池中的異質鋰鍍層進行無損檢測和量化。

在此，美國阿貢國家實驗室任洋教授、Kamila M. Wiaderek等人以LiNi_0.5Mn_0.3 Co_0.2O₂ /石墨軟包電池為研究對象，在6 C快速充電速率下運行超過1200次循環，量化了鋰電鍍、鋰剝離的量級和空間分布以及金屬鋰沉積對鋰嵌入石墨的影響。金屬鋰濃度的S形生長曲線表明該電池中的鋰電鍍量增加到約1.6%的飽和水平，這是一個兩階段的成核和自催化生長過程。

在發現電鍍的相同位置放電時檢測到殘留的、完全嵌入的石墨 (LiC₆)，表明不可逆嵌入和電鍍是相關的。與鋰金屬相比，鋰化石墨具有更高的X射線散射截面，并且更易于使用XRD進行觀察，因此它可以為工業應用提供更靈敏的間接電鍍特征。

圖1. 充放電后鋰濃度、剝離效率與循環次數的關系

在快速充電早期，電極表面上晶粒的異質過度鋰化足以降低局部電位，從而有利于剩余時間內鋰的電沉積。因此，異質階段的嵌入可能會引發鋰電鍍，電池設計應避免在快速充電期間對負極過度充電，或最大限度地減少鋰化過程中的空間異質性。

此外，作者還觀察到部分鋰剝離效率與循環次數呈指數下降，在初始成核階段，鍍層鋰密度低，表面積較大，可實現高效率的鋰剝離。當電鍍濃度達到足夠高的閾值時，電鍍區域變厚并且不能再通過放電有效去除。

該結果為進一步研究快速充電條件下鋰離子電池的鍍/脫鋰機制提供了現實條件和關鍵見解。

圖2. 電池循環拆解后的表征

Comprehensive Insights into Nucleation, Autocatalytic Growth, and Stripping Efficiency for Lithium Plating in Full Cells, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01640

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