內置無機填料的固體聚合物電解質(SPE)具有良好的柔韌性、良好的界面潤濕性和較低的成本,在制造安全固態電池方面具有很好的應用前景。然而,無機填料的形態和表面狀態對SPE的離子導電性有很大影響。近日,西安交通大學丁書江(通訊作者)等人報道了紫外光引發聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯(MPEGA)、聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)和蒙脫石(MMT)在電池正、負極之間的原位交聯,形成了一種由堅固的互穿聚合物網絡基質和層狀MMT納米片組成的固體復合電解質(CMP/MMT)。a)Li+在不同類型固體復合電解質中的遷移途徑。b)分層MMT結構示意圖。c)紫外光引發正負液體前驅體原位交聯過程示意圖及相應的數碼照片。令人驚訝的是,化學機械拋光/蒙脫土具有高的室溫離子電導率(~1.06 mS cm?1)、大的鋰離子遷移數(TLi+=0.79)。離子電導率的大幅提高歸因于蒙脫石(MMT)的局域電場效應,加速了鋰離子在蒙脫土納米片層間的快速傳輸。a)CMP/MMT膜的數碼照片。b)CMP/MMT膜的掃描電鏡圖像。c-d)純MMT和CMP/MMT的三維重建圖像。e)交聯CMP的FTIR光譜。F)CMP/MMT的動態存儲(G‘)和損耗(G’‘)模量和損耗正切隨時間變化。g)化學機械拋光和化學機械拋光/蒙脫土的X射線衍射圖譜。h)CMP和CMP/MMT的DSC曲線。i)液體電解質殘留物與加熱時間的關系。此外,還用密度泛函理論(DFT)對提高離子電導率的機理進行了論證。結果表明,采用化學機械拋光/蒙脫土制備的固態電池具有~140 mAh g?1的高容量,在0.3 C循環后容量保持率>98%。純CMP和CMP/MMT的電化學和安全性分析Local electric field effect of montmorillonite in solid polymer electrolytes for lithium metal batteries(Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106490)