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王傳義/李偉Appl. Catal. B.: Pd SASs與CdS聯(lián)手，高效光催化分解水不愁

太陽能驅(qū)動的全水分解產(chǎn)生氫氣對能源可持續(xù)性具有重要意義，但由于其效率低，嚴重阻礙了其在實際應(yīng)用中的規(guī)模化。CdS是一種重要的低功函數(shù)過渡金屬硫化物，然而，由于光腐蝕的影響，其光穩(wěn)定性往往會下降。

為了克服這個問題，陜西科技大學(xué)王傳義、李偉等通過簡單可控的光誘導(dǎo)還原策略，采用單原子Pd SASs來修飾CdS(CdS-Pd)，以提升CdS的穩(wěn)定性。

由于協(xié)同的半導(dǎo)體(CdS)-金屬(Pd)相互作用，實現(xiàn)了快速的體到表面的電子遷移，因此所得的CdS-Pd(3.83‰)納米催化劑顯示出相當高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和HER活性。在去離子水中(pH=10)，10 mg CdS-Pd(3.83‰)在6小時內(nèi)釋放約56.88 μmol H₂，HER速率約為947.93 μmol g^-1 h^-1，比CdS高約110倍。

另外，在犧牲劑存在和不存在的情況下，CdS-Pd(3.83‰)在420 ?nm/500 nm下的AQY分別為33.92%/27.49%和4.47%/1.81%，證明了其在寬帶光照射下的高效性。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，水分子首先吸附在CdS-Pd納米催化劑的表面，然后其OH鍵被削弱并斷裂，在Pd原子位點形成H*中間體和OH^–離子。由于S到Pd的快速電子轉(zhuǎn)移，H*中間體在接受電子后很容易轉(zhuǎn)化為氫，并且當進一步與光生空穴反應(yīng)時，OH^–離子將轉(zhuǎn)化為氧。

更重要的是，CdS-Pd(3.83‰)上的水分解能壘和HER能壘較低，適用于全水分解制氫。該研究為獲得穩(wěn)定的CdS基光催化劑提供了的策略。

Pd Single-Atom Decorated CdS Nanocatalyst for Highly Efficient Overall Water Splitting under Simulated Solar Light. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121000

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