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Arumugam Manthiram教授AFM: 用于長壽命、低鋰過量鋰金屬電池的自修復復合電解質

固體電解質保護的鋰金屬負極有望為電池提供高能量密度和高安全性。雖然硫化物固體電解質具有易于加工和快速離子傳輸的優點，但它們存在復雜的化學機械問題，包括鋰電鍍引起的斷裂和鋰剝離引起的接觸損失等。

為了解決這些問題，美國德克薩斯大學奧斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人采用接枝方法將自修復單體連接到硫化物固體電解質（Li_3,85Sn_0.85Sb_0.15S₄）的表面。

這實現了離子導體和彈性聚合物粘結劑支架之間的動態和可逆鍵合，得到的復合電解質具有高穩定性，可逆地適應鋰金屬負極的體積變化。此外，該方法改善了鋰金屬負極與復合電解質之間的界面接觸，可在循環過程中自修復鍍鋰引起的斷裂，防止界面生長和鋰穿透。

圖1. 自修復復合電解質的合成及表征

因此，具有低鋰過量（N/P = 1）的復合電解質可以有效保護Li金屬負極，實現了出色的循環性能。在實際面積容量接近2.0 mAh cm^-2的條件下，Li金屬||NMC紐扣全電池實現了140次全循環，容量保持率為82%，循環壽命比裸Li金屬負極提高了一倍以上。

具有高鎳正極（鎳含量> 90%）和鋰金屬負極的軟包全電池在140次循環中顯示出92% 的容量保持率。這種固體電解質和聚合物粘結劑之間的界面設計為解決化學機械問題提供了一條有前途的途徑。

圖2. 基于復合電解質的低鋰過量全電池的電化學性能

A Self-Healable Sulfide/Polymer Composite Electrolyte for Long-Life, Low-Lithium-Excess Lithium-Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202106680

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