硝酸鹽電化學還原反應(NITRR)是一種非常有吸引力的氨合成方法,因為它具有環境條件好、來源豐富、解離能低、硝酸鹽溶解度高等特點。其中,析氫反應(HER)是NITRR的競爭性反應,應適當抑制HER有助于實現NITRR的高法拉第效率。基于此,香港科技大學邵敏華教授和南方科技大學谷猛副教授(共同通訊作者)等人報道了一種具有豐富表面氧的超薄CoOx納米片,其被設計為低成本NITRR催化劑。通過實驗測試發現,該納米片催化劑在硝酸鹽向氨的電化學轉化中具有優異的催化性能。在電壓為-0.3 V vs. RHE下,其法拉第效率(FE)達到了93.4±3.8%,產生氨的速率更是高達82.4±4.8 mg h-1 mgcat-1。通過密度泛函理論(DFT)計算表明,鈷(Co)位點上的表面氧可以穩定Co氧化物上吸附的氫,從而抑制析氫反應(HER),進而導致NITRR活性增強。該工作表明表面修飾在抑制HER和促進NITRR通過具有較低能量屏障的NHO途徑發揮關鍵作用。Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoOx Nanosheets. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03918.https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918.