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Fe-N-C材料對氧還原反應(ORR)表現出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性，是替代商業(yè)Pt/C催化劑的最有希望的候選材料之一。然而，闡明Fe-N-C材料的優(yōu)異ORR活性的根源仍然具有挑戰(zhàn)性。

在這項工作中，鄭州大學臧雙全團隊通過改變合理設計的NC負載的Fe單原子催化劑(SAC)的二次熱活化溫度，研究了孤立的Fe-N-C位點的電子和幾何結構及其與ORR性能的相關性。

研究人員采用氣態(tài)酸介導的方法在相對較低的溫度(500°C)下實現大Fe顆粒的直接金屬霧化，以實現具有穩(wěn)定分離的Fe-N-C位點的催化劑。通過改變處理溫度，可以方便地調節(jié)孤立Fe位點和聚集孤立Fe位點的配位環(huán)境，以在孤立的Fe-N-C位點周圍形成石墨烯包封的金屬鐵物種(500 °C下具有FeNO₃位點、800 °C下具有FeN₂O₂位點以及在1000 °C時Fe SAs和Fe NPs共存，并帶有FeN₃位點)。

電化學測量表明，所制備的Fe-N-C材料隨著溫度的升高顯示出增強的ORR活性，并且1000 °C時的Fe-N-C催化劑在堿性條件下表現出優(yōu)異的ORR性能，其半波電位(E_1/2)為0.885 V_RHE，超過商業(yè)Pt/C催化劑。

孤立Fe-N-C位點局部結構的深入研究、形態(tài)以及密度泛函理論(DFT)計算的結果表明: 1.孤立的Fe-N-C位點的電子結構可以通過改變配位環(huán)境或/和由Fe NPs來調節(jié)；2.孤立的 Fe-N-C位點與相鄰的Fe NPs之間的強相互作用可以改變孤立的Fe-N-C位點的幾何結構。

這些關于孤立Fe-N-C的電子和幾何結構的最優(yōu)規(guī)則位點可以縮小ORR限速步驟的能壘，從而提高ORR性能。這項工作不僅提供了對潛在結構-活性關系的基本理解，而且為設計高效的Fe-N-C催化劑提供了思路。

Electronically and Geometrically Modified Single-Atom Fe Sites by Adjacent Fe Nanoparticles for Enhanced Oxygen Reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202107291

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