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1. Nat. Catal.：單層NiCo氫氧化物用于電催化OER，并揭示其價態變化和動態活性位點

單層材料被賦予了額外的自由度來調節電子結構和催化性能。層狀雙氫氧化物（LDHs）是一種可調的催化劑，特別是對于析氧反應（OER）。但是，由于LDHs的原子轉移和電荷轉移過程復雜，從實驗和理論的角度確定活性位點的生成和變化仍面臨著巨大的挑戰。基于此，北京航空航天大學劉利民教授和郭林教授（共同通訊作者）等人報道了通過原位電化學轉化在電極上直接合成單層Ni(OH)₂及其催化活性的基礎研究。

作者通過原位電化學轉化，將單層乙酰丙酮鎳（Ni(acac)₂）分子晶體直接在電極上制備單層無定形Ni(OH)₂。同時，通過避免多層材料中原子的緩慢擴散，單層材料的形成容易促進中的脫氫過程，及隨后的氧釋放，從而產生氧空位（O_v）。

研究發現，單層結構極大地促進了氫和氧的釋放過程，從而在較低電位下為析氧反應（OER）產生動態活性位點。經過Co的晶格摻雜可以進一步調整電子結構，從而降低過電位。原位實驗揭示了NiCo氫氧化物中的Ni和Co價態變化，這是因為順序脫氫和脫氧過程引起的，并且從根本上有助于OER活性位點的動態生成。該研究定義了一種原位轉化過程，以產生單層雙氫氧化物（LDHs），并建立了對OER單層LDHs中活性位點起源的重要基本理解。

Valence oscillation and dynamic active sites in monolayer NiCo hydroxides for water oxidation. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00715-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00715-w.

2. Adv. Mater.：異相Pd@Ir納米結構用于高性能電化學HER

隨著納米材料相工程（PEN）的發展，構建具有非常規晶相（包括異相）的貴金屬異質結構已被作為合理設計高效催化劑的一種有吸引力的方法。然而，實現這種非常規相貴金屬異質結構的可控制備，及探索其依賴于晶相的應用仍然具有挑戰性。基于此，香港城市大學張華教授（通訊作者）等人報道了通過濕化學接種法與非常規fcc-2H-fcc異相（2H：六方密堆積；fcc：面心立方）合成了各種Pd@Ir核-殼納米結構。

結果表明，通過fcc-2H-fcc異相Ir基納米結構在2H-Pd種子上的相選擇性外延生長，獲得了異相Pd₆₆@Ir₃₄納米顆粒、Pd₄₅@Ir₅₅多支化納米枝晶和Pd₆₈@Ir₂₂Co₁₀三金屬納米顆粒。重要的是，異相Pd₄₅@Ir₅₅納米枝晶在酸性條件下對電化學析氫反應（HER）表現出優異的催化性能。

通過實驗測試發現，在Pd₄₅@Ir₅₅納米枝晶上實現10 mA cm^-2的電流密度只需要11.0 mV的過電位，低于傳統的fcc-Pd₄₇@Ir₅₃對應物、商用Ir/C和Pt/C。該工作不僅展示了合成新型異相納米材料在PEN新興領域中具有廣闊應用前景的一條有吸引力的途徑，而且還強調了晶相在決定其催化性能方面的重要作用。

Preparation of fcc-2H-fcc Heterophase Pd@Ir Nanostructures for High-Performance Electrochemical Hydrogen Evolution. Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202107399.

https://doi.org/10.1002/adma.202107399.

3. J. Am. Chem. Soc.：在光敏MOF中單位點/納米簇催化劑協同催化CO₂羰基化反應

太陽能驅動的羰基化反應，利用二氧化碳（CO₂）代替有毒的CO作為C₁源，具有相當大的興趣。然而，由于惰性CO₂分子的存在，該反應仍然面臨著巨大的挑戰。基于此，天津理工大學張志明教授和郭頌教授（共同通訊作者）等人報道了將鈷（Co）單位點和超細CuPd納米簇催化劑集成到基于卟啉的金屬有機框架中，以構建復合光催化劑(Cu₁Pd₂)_z@PCN-222(Co)（其中，z=1.3、2.0和3.0 nm）。

在可見光照射下，激發的卟啉可以同時將電子轉移到Co單位點和CuPd納米團簇，為CO₂進行光還原和Suzuki/Sonogashira反應的耦合提供了可能性，這是(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)中的多組分協同作用。不僅可以替代危險的CO氣體，而且在溫和的條件下可以顯著促進二苯甲酮在CO₂中的光合作用，產率超過90%，選擇性達到97%。

值得注意的是，在這種基于(Cu₁Pd₂)_1.3@PCN-222(Co)的光催化體系中，首次在溫和且環境友好的條件下高效合成了眾所周知的降血膽固醇藥物—非諾貝特（fenofibrate）。通過系統的研究清楚地解釋了這些復合催化劑中不同組分之間的功能和協作，突出了通過使用溫室氣體CO₂作為C₁源來開發可持續羰基化反應方案的新見解。總之，該工作開發了一種可持續的協議，用于通過利用太陽能以CO₂作為C₁源進行羰基化。

Feeding Carbonylation with CO₂ via the Synergy of Single-Site/Nanocluster Catalysts in a Photosensitizing MOF. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08908.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c08908.

4. Angew. Chem. Int. Ed.：螺旋域對缺陷位點和垂直傳導的雙重調節助力電催化HER

活性位點不足和垂直傳導弱是限制過渡金屬二鹵化物電催化析氫反應（HER）的內在因素。基于此，華中科技大學翟天佑教授和劉友文副教授、安徽師范大學盧寧副教授（共同通訊作者）等人報道了一個螺旋MoTe₂模型來綜合優化上述問題。作為一種二維（2D）層狀窄帶半導體，通過化學氣相沉積（CVD）可控生長螺旋MoTe₂域，作為設計其性能的概念證明。

通過多重表征表明，螺旋MoTe₂域具有AA堆疊結構，交角約為0.6^o。正如預期的那樣，單個螺旋MoTe₂的導電原子力顯微鏡（c-AFM）顯示出不管層厚如何都具有優異的垂直導電性，這是得益于層間連接的螺旋位錯線。更有趣的是，理論計算表明，靠近螺旋金字塔邊緣區域的Te空位的較低形成能將為其貢獻更多的活性位。

得益于活性位點和電子導電性的雙重調節，作者制作了一個基于單螺旋MoTe₂的片上微電池裝置，用于直接提取螺旋MoTe₂的活性，并在0.4 V的過電位下實現了3000 mA cm^-2的超高電流密度，比剝離的對應物高出兩個數量級。該工作報道的螺旋模型將為觸發其他惰性催化反應開辟一條新途徑。

Dual-Regulation of Defect Sites and Vertical Conduction by Spiral Domain for Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202112953.

https://doi.org/10.1002/anie.202112953.

5. Angew. Chem. Int. Ed.：基于納米石墨烯的2D COF作為穩定高效的光催化劑

具有理想有機單元的共價有機框架（COFs）的合成提供了具有獨特功能的先進材料。作為一類新興的二維（2D）COFs，sp²-碳-共軛COF為構建高度穩定的結晶性多孔聚合物提供了一個簡便的平臺。基于此，德國馬克斯普朗克聚合物研究所Akimitsu Narita、Klaus Müllen、Hai I. Wang和Kai A. I. Zhang（共同通訊作者）等人報道了通過使用納米石墨烯，即二苯并[hi, st]戊烯（DBOV）作為構建塊來制備2D烯烴連接的COF（DBOV-COF）。

在本文中，作者通過使用6, 14-雙（4-甲酰基-2, 6-二甲基苯基）二苯并[hi, st]戊烯（DBOV-CHO）作為構建單元合成了一種具有ABC堆積的烯烴連接的2D COF。所制備的DBOV-COF結合了高結晶度和化學穩定性，在廣泛的吸收域和高電荷載流子遷移率上具有很強的光捕獲能力，可以使客體分子有效地進入活性位點。根據超快太赫茲電導率測量，作者推斷出電荷載流子遷移率為~0.6 cm²·V^-1·s^-1。

值得注意的是，憑借這些關鍵特性，DBOV-COF可以作為一種有效的光催化劑，用于在可見光照射下將芳族硼酸羥基化為苯酚。高分辨透射電子顯微鏡和粉末X射線衍射顯示了ABC堆積結構。DBOV-COF在羥基化反應中表現出顯著的光催化活性，這歸因于CO孔中窄能隙DBOV核的暴露，以及光吸收后的有效電荷傳輸。該工作為將各種功能性納米石墨烯引入COFs領域提供了一種簡便的策略，以實現前所未有的結構和性能。使用具有可調能級和間隙的納米石墨烯作為COF的構建塊，也可以將研究引向目前難以捉摸的光催化過程。

A Nanographene-Based Two-Dimensional Covalent Organic Framework as a Stable and Efficient Photocatalyst. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202114059.

https://doi.org/10.1002/anie.202114059.

6. Adv. Funct. Mater.：MnCo₂O₄/GDY的1D納米線異質結電催化劑用于高效的整體水分解

合理設計和合成非貴金屬基電催化劑用于集成電解槽中的高效整體水分解（OWS）對于氫能的發展具有重要意義。基于此，中國科學院化學研究所李玉良院士和何峰副研究員、山東大學薛玉瑞教授（共同通訊作者）等人報道了一種通過使用原位組裝和耦合策略，在三維（3D）碳布表面上合成了具有納米線結構的異質MnCo₂O₄/石墨炔陣列（NW-MnCo₂O₄/GDY）。

1D納米線陣列材料具有高比表面積和高長徑比的獨特優勢，有可能用于電催化領域開發高性能催化劑。通過在MnCo₂O₄納米線表面（NW-MnCo₂O₄/GDY）原位生長GDY層來可控生長具有核-殼納米線異質結構的3D MnCo₂O₄/GDY電催化劑，其充分利用了GDY作為碳材料的獨特特性。通過實驗結果表明，GDY和MnCo₂O₄之間特殊的核/殼-納米線結構和協同相互作用可以極大提高電導率，促進質量/離子傳輸和氣體排放，暴露更多的活性位點，從而提高催化效率和穩定性。

此外，該催化劑還具有整體水分解（OWS）電催化劑的活性和長期穩定性。由NW-MnCo₂O₄/GDY組裝的堿性水電解槽表現出高性能，僅需1.47和1.60 V即可分別達到10和100 mA cm^-2的電流密度，甚至優于之前報道的電催化劑。因此，NW-MnCo₂O₄/GDY能夠在1.0 M KOH條件下直接用作OER和HER以及OWS的有效電催化劑。本研究為新型高效OWS電解槽的合成提供了新的思路。

1D Nanowire Heterojunction Electrocatalysts of MnCo₂O₄/GDY for Efficient Overall Water Splitting. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202107179.

https://doi.org/10.1002/adfm.202107179.

7. Appl. Catal. B Environ.：利用活性中心協同調節W⁶⁺摻雜晶體g-C₃N₄納米棒光催化CO2還原回收太陽能燃料

石墨碳氮化物（g-C₃N₄）在光催化將溫室氣體CO₂轉化為有價值的太陽能燃料方面具有廣闊的應用前景。結晶型g-C₃N₄（CCN）受到廣泛關注，但是由于缺乏合適的活性位點，其CO₂還原效率和選擇性仍不理想。基于此，中山大學劉升衛教授（通訊作者）等人報道了通過在相鄰七嗪單元的空腔位置形成W-N₆鍵來構建的鎢（W）摻雜的CCN（CCN-W）。其中，作者以預制的CCN為前驅體，W(CO)₆作為金屬源，在溶劑熱處理的幫助下制備了W⁶⁺摻雜的晶體氮化碳（CCN-W）納米棒，包括W-N₆鍵合。

通過測試結果表明，CCN-W中的W-N₆鍵是通過將相鄰七嗪單元空腔位置的N 2p的孤對電子與W⁶⁺離子的空軌道配位而形成的。正如預期的那樣，W⁶⁺的電子存儲能力有利于光電子在W-N₆部分的俘獲和積累，抑制電荷復合。同時，CCN-W中的W-N₆中心以中等覆蓋率和強度促進化學吸附CO₂和CO中間體。因此，在W-N₆中心相遇的累積光電子和吸附的CO₂將有效地還原為CO中間體，后者進一步加氫生成烴（CH₄和C₂H₄），具有約83%的高選擇性。

值得注意的是，相對于CCN，CCN-W上的全光譜CO₂還原速率（11.91 μmol g^-1 h^-1）增加了>5倍，同時，對烴類化合物（CH₄和C₂H₄）的光電子選擇性增加了>2倍。W⁶⁺摻雜引入了W-N₆作為多功能活性中心，豐富了光電子和CO₂分子，并通過降低反應勢壘和適度穩定共中間體催化其選擇性轉化為烴類化合物。同時，由于W⁶⁺摻雜，CCN-W的能帶結構被調整，通過在帶隙中形成局部能級來增強可見光吸收能力。通過降低VB邊緣位置，提高了空穴氧化電位和 H2O 氧化動力學。該研究將為利用多功能活性中心調節CCN光催化劑以實現高效和選擇性光催化CO₂還原提供新的見解。

Recovering solar fuels from photocatalytic CO₂ reduction over W⁶⁺-incorporated crystalline g-C₃N₄ nanorods by synergetic modulation of active centers. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120978.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120978.

8. ACS Catal.：低成本超薄CoO_x納米片上的硝酸鹽電催化還原為氨

硝酸鹽電化學還原反應（NITRR）是一種非常有吸引力的氨合成方法，因為它具有環境條件好、來源豐富、解離能低、硝酸鹽溶解度高等特點。其中，析氫反應（HER）是NITRR的競爭性反應，應適當抑制HER有助于實現NITRR的高法拉第效率。基于此，香港科技大學邵敏華教授和南方科技大學谷猛副教授（共同通訊作者）等人報道了一種具有豐富表面氧的超薄CoO_x納米片，其被設計為低成本NITRR催化劑。

通過實驗測試發現，該納米片催化劑在硝酸鹽向氨的電化學轉化中具有優異的催化性能。在電壓為-0.3 V vs. RHE下，其法拉第效率（FE）達到了93.4±3.8%，產生氨的速率更是高達82.4±4.8 mg h^-1 mg_cat^-1。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，鈷（Co）位點上的表面氧可以穩定Co氧化物上吸附的氫，從而抑制析氫反應（HER），進而導致NITRR活性增強。該工作表明表面修飾在抑制HER和促進NITRR通過具有較低能量屏障的NHO途徑發揮關鍵作用。

Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoO_x Nanosheets. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03918.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918.

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