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華南理工陳燕Appl. Catal. B.：等離子體處理調(diào)節(jié)Cu(I)氧化物表面氧物種將硝酸鹽有效還原為氨

電化學(xué)硝酸鹽還原（NO₃^–RR）合成氨被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)人工氮循環(huán)的一種很有前途的策略，因此研究人員一直致力于提高NO₃^–RR電催化劑的效率和選擇性。

基于此，華南理工大學(xué)陳燕教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種一步式室溫氬（Ar）等離子體策略來(lái)調(diào)節(jié)Cu₂O電催化劑的表面氧物質(zhì)，以顯著增強(qiáng)NO₃^–RR性能。

通過(guò)結(jié)合X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收光譜（XAS）結(jié)果的表明，等離子體處理后在Cu₂O表面形成了豐富的氧空位和表面羥基。由于表面氧種類(lèi)的這種變化，Ar等離子體處理的Cu₂O納米顆粒在法拉第效率（FE）和NO₃^–RR轉(zhuǎn)化率方面表現(xiàn)出顯著改善。

正如原位漫反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFT）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算所揭示的那樣，NO₃^–RR活性的這種增強(qiáng)歸因于促進(jìn)硝酸鹽吸附和質(zhì)子轉(zhuǎn)移。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)40 min的等離子體處理后的Cu₂O表現(xiàn)出最佳的NO₃^–RR活性，氨（NH₃）的選擇性和法拉第效率（FE）分別達(dá)到85.7%和89.54%。¹⁵N同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)證實(shí)氨產(chǎn)物完全來(lái)自硝酸鹽電還原。表面分析、電化學(xué)測(cè)量、原位DRIFT和DFT計(jì)算結(jié)果的結(jié)合表明，Ar等離子體有效地調(diào)整了表面氧物種，促進(jìn)了硝酸鹽的吸附和質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程，導(dǎo)致NO₃^–RR的活性增強(qiáng)。

該研究提供了對(duì)表面氧物種在確定硝酸鹽還原反應(yīng)活性中的作用的重要見(jiàn)解。這項(xiàng)工作中的方法可以很容易地調(diào)整以調(diào)整其他電催化劑的活性，其中氧物種參與表面反應(yīng)。

Regulating Surface Oxygen Species on Copper(I) Oxides via Plasma Treatment for Effective Reduction of Nitrate to Ammonia. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121021.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121021.

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