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蘇大沈明榮/范榮磊AEM：梯度Ni3S2層促進(jìn)堿性介質(zhì)中硅光電陰極的太陽能制氫

利用硅（Si）作為光電陰極一直被認(rèn)為是實現(xiàn)具有成本效益的光電化學(xué)（PEC）太陽能制氫的理想途徑。然而，電荷轉(zhuǎn)移效率和穩(wěn)定性之間的矛盾嚴(yán)重限制了Si基PEC器件在堿性介質(zhì)中的實際應(yīng)用。

基于此，蘇州大學(xué)沈明榮教授和范榮磊教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的熱電沉積工藝，用于集成梯度結(jié)構(gòu)的Ni₃S₂（G-Ni₃S_xO_2-x）層，以同時保護(hù)和充當(dāng)堿性溶液中Si光電陰極的催化劑。

作者在NiSO₄?6H₂O和硫脲組成的前驅(qū)體溶液中，利用簡單的熱電沉積方法在p-Si基底上制備了Ni₃S₂和G-Ni₃S_xO_2-x納米結(jié)構(gòu)。

根據(jù)SEM圖像顯示，一層空間互連的共形G-Ni₃S_xO_2-x納米片在Si上呈近似垂直排列，厚度約為200 nm。研究發(fā)現(xiàn)，G-Ni₃S_xO_2-x層不僅為析氫反應(yīng)（HER）提供了豐富的活性位點(diǎn)，而且還促進(jìn)了電荷分離和傳輸以及傳質(zhì)。

通過實驗測試發(fā)現(xiàn)，所制備的Si光電陰極在模擬AM 1.5 G光照射下表現(xiàn)出優(yōu)異的PEC活性，具有0.39 V （vs. RHE）的高起始電位，在0 V （vs. RHE）時光電流密度為-33.8 mA cm^-2，優(yōu)于最先進(jìn)的基于p-Si的光電陰極。

此外，G-Ni₃S_xO_2-x層與Si基底具有良好的界面接觸，G-Ni₃S_xO_2-x/Si界面處的應(yīng)力可忽略不計。在堿性介質(zhì)中，電流密度超過30 mA cm^-2下可以提供超過120 h的良好耐久性。總之，這種梯度結(jié)構(gòu)策略為設(shè)計高效耐用的PEC器件鋪平了道路。

Gradient-Structuring Manipulation in Ni₃S₂ Layer Boosts Solar Hydrogen Production of Si Photocathode in Alkaline Media. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102865.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102865.

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