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鋰金屬負極不可控的枝晶生長導致循環穩定性和安全性較差，阻礙了其在高能量密度電池中的應用。

在此，華南理工大學熊訓輝教授等人首次提出利用含苯氧基的Spiro-O8的去甲基化和隨后的氧化反應在鋰金屬負極上精確構建雙層保護膜。Spiro-O8和鋰金屬之間的自發氧化還原反應導致在底部形成均勻且高度離子導電的Spiro-O8-Li有機薄膜。

同時，Spiro-O8表面的苯氧自由基在暴露于醚基電解液時促進了鋰鹽的分解，并導致在頂部形成LiF膜。最終，在鋰金屬表面獲得了穩定的雙層保護膜，頂部為LiF，底部為Spiro-O8-Li。

圖1. Spiro-O8-Li@Li的合成圖及其表征

LiF膜由于化學和機械穩定性高，可有效防止電解液滲透并抑制鋰枝晶的生長，同時具有高離子導電性和均勻性；有機Spiro-O8-Li膜可以減輕不均勻的離子通量并調節鋰沉積結構。

因此，Spiro-O8-Li層涂覆的鋰負極(Spiro-O8-Li@Li)可以在10 mA cm^-2的高電流密度下實現超過4000次循環的優異循環穩定性，并且在對稱電池中可無枝晶循環超過550小時，具有53.3%的超高鋰利用率。

當與硫正極配合使用時，鋰利用率高達36.6% 的全電池也顯示出大大增強的循環穩定性和倍率性能。這項工作展示了一種合理制造鋰金屬負極雙層界面的簡便策略。

圖2. Spiro-O8-Li@Li負極與純Li負極的電化學性能對比

Phenoxy Radical-induced Formation of Dual-Layered Protection Film for High-Rate and Dendrite-free Lithium Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2021

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華南理工熊訓輝Angew：苯氧自由基誘導形成雙層保護膜實現無枝晶鋰負極

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