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電化學還原CO₂(CO₂RR)是解決全球過量CO₂排放和實現碳中和的有效方法。然而，由于CO₂的穩定化學鍵合和水性體系中的競爭性析氫反應(HER)，CO₂RR需要高效的電催化劑。單原子催化劑(SACs)具有獨特的電子特性，可以實現對CO₂RR的超高選擇性。

近日，南開大學周震、中科院天津工業生物技術研究所HuijuanCui等通過快速熱解策略制備了氮摻雜碳負載的Ni SACs(Ni-SAC@NCs)，該催化劑能夠高效高選擇性地進行CO₂RR。

高溫可以促進前驅體的分解，而含碳前驅體快速熱解產生的瞬時高內壓可以從本質上抑制金屬原子的團聚，從而實現Ni單原子的高度分散。

優化的Ni-SAC@NCs表現出優異的CO₂RR性能，在0.5 M KHCO₃溶液中，在-0.6 V_RHE至-0.9 V_RHE電位窗口中FE_CO保持遠高于80%(在-0.6 V_RHE下具有最高FE_CO(95%)，并且在該電位下連續穩定運行10小時)；在1.0 M KHCO₃作為電解質的流通池中，Ni-SAC@NCs在2.7 V的電池電壓下獲得了187.7 mA cm^-2的CO部分電流密度。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Ni-SAC@NC是缺陷-Ni-N₃結構，NiN₃ Vac有利于COOH*的生成，其電位決速步(COOH*→CO*)的自由能壘為0.62eV，顯示出產生CO的最佳催化活性。

為了更好地了解CO₂RR的選擇性，還計算了NiN₃ Vac的競爭性HER，NiN₃ Vac的ΔG遠大于0 eV，表現出較差的HER活性，這表明Ni-SAC@NC具有高的CO選擇性。這項工作開發了一條制備單原子催化劑的新途徑，并證明了金屬中心和配位環境在電催化過程中的重要作用。

Nickel Single-Atom Catalysts Intrinsically Promoted by Fast Pyrolysis for Selective Electroreduction of CO₂ into CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120997

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