光催化水分解產(chǎn)H₂能夠緩解能源危機(jī)，其具有廣闊的前景。有效的光吸收、電荷分離和相關(guān)的表面反應(yīng)是半導(dǎo)體光催化系統(tǒng)有效分解水的關(guān)鍵。

近日，蘭州大學(xué)丁勇團(tuán)隊(duì)通過Fe₁₁POM和p-SiO₂-NH₂@CdS的靜電相互作用，成功制備出p-SiO₂-NH₃-Fe₁₁POM@CdS，以實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定光催化水分解制氫。

Fe₁₁POM作為催化劑，p-SiO₂-NH₃@CdS作為光捕獲材料；由于p -SiO₂-NH₃⁺和Fe₁₁POM之間的靜電相互作用，F(xiàn)e₁₁POM也作為富集中心。

在乳酸(犧牲劑)存在的條件下，在可見光照射下(λ= 420 nm)，p-SiO₂-NH₃-Fe₁₁POM@CdS顯示出優(yōu)異的光催化HER性能，產(chǎn)氫速率為23.1 mmol g^-1 h^-1(是p-SiO₂-NH₂@CdS的10.1倍)，TON為3225以及AQE約為71%。

另外，由p-SiO₂-NH₃@CdS產(chǎn)生的光生空穴和光生電子在其間隙空間向內(nèi)和向外定向流動(dòng)；電子從p-SiO₂-NH₃@CdS轉(zhuǎn)移到Fe₁₁POM，使電子在Fe₁₁POM中積累以進(jìn)行HER。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，p-SiO₂-NH₃-Fe₁₁POM@CdS合催化劑顯著改善了電荷分離并抑制了光生空穴和光生電子的復(fù)合。這項(xiàng)工作為通過將POM和具有明確結(jié)構(gòu)的功能半導(dǎo)體耦合來合理設(shè)計(jì)高效催化劑提供了技術(shù)指導(dǎo)，以利用太陽能進(jìn)行相關(guān)的化學(xué)反應(yīng)。

Aminated Silicon Dioxide Enriching Iron-Containing Polyoxometalate Catalyst Confined in CdS for Efficient H₂ Evolution. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120998