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雖然硫銀鍺礦硫化物作為固體電池的極有前途的固態電解質 (SSE) 越來越受到關注，但它們也遭受典型的硫化物遇到的困境，例如與鋰負極和高壓正極的電化學相容性差以及對潮濕空氣的嚴重敏感性，這阻礙了它們的實際應用。

在此，鄭州大學邵國勝教授、胡俊華教授、王卓副教授等人設計了一種有效的策略，通過在理論建模的指導下對硫屬元素化學改性來克服這些具有挑戰性的缺點。所得的Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE與鋰負極和高壓LiCoO₂正極均具有優異的電化學兼容性，同時不影響原始硫化物的極好的離子電導率。

此外，該SSE還表現出對氧氣和濕度的高度改進的穩定性，進一步的優勢是對電子更加絕緣。與電極的顯著增強的兼容性歸因于有用的電解質-電極界面的原位形成。

圖1. Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75的離子電導率及AIMD模擬

原位負極-電解質中間相 (AEI) 的形成使Li對稱電池在高達1 mA cm^-2的高電流密度下循環超過200小時，且可在2 mA cm^-2下再保持100小時。原位無定形納米膜正極-電解質中間相 (CEI) 有助于保護SSE在高壓下免于分解。

因此，在2032型紐扣電池中，AEI 和CEI的協同效應使LiCoO₂|Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75|Li全電池在高面積負載（4 mg cm^-2）下實現比以原始Li₆PS₅Cl為SSE的全電池明顯更好的循環穩定性。這項工作在硫銀鍺礦硫化物家族中添加了理想的SSE，以便在通常不需要嚴格控制環境氣氛的情況下制造高性能固體電池。

圖2. 基于Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE的固態鋰電池的電化學性能

Enabling Argyrodite Sulfides as Superb Solid-State Electrolyte with Remarkable Interfacial Stability against Electrodes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12282

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邵國勝/胡俊華/王卓EEM：化學改性的硫銀鍺礦作為優異的固態電解質

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