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Nano Energy：首次報道！直接Z-型ZnS/ZnIn2S4異質結構助力光催化CO2還原及其分子CO2相互作用機理研究

在光催化反應中，利用直接Z-型半導體異質結構可以提供有效的電荷載流子分離和兩種氧化還原反應的隔離，從而有利于將CO₂還原為太陽能燃料。

基于此，國立臺灣大學Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen、臺灣中央研究院原子與分子科學研究所Indrajit Shown（共同通訊作者）等人報道了通過單釜水熱方法成功制備了ZnS/ZnIn₂S₄異質結構，該異質結構由六方形ZnIn₂S₄（ZIS）納米片上的立方ZnS納米晶體組成。

復合ZnS/ZnIn₂S₄在其界面處表現出微應變，電場有利于Z-型。在Zn: In的最佳比例（~1: 0.5）下，可以達到約0.8%的出色光化學量子效率，與原始ZnS相比提高了近200倍。這是由于改進了光生載流子的分離。

在其ZnS和ZIS組件之間的界面處的微應變誘導電子從ZnS導帶轉移到ZIS價帶，從而促進其表面的選擇性氧化還原過程，而復合物的In活性位點通過雙齒H₃CO*反應中間體增強了光化學CO2還原為乙醛的能力，乙醛是一種主要的碳氫化合物產品。

從紫外光發射光譜和UV-vis推導出來了電子能級和能帶排列。光還原實驗以及光致發光（PL）和時間分辨PL驗證了直接Z-型和載流子動力學的證據。最后，漫反射紅外傅里葉變換光譜研究了光催化反應過程中吸附在催化劑上的CO₂和相關中間物質。

這種微應變誘導的直接Z-型方法為開發用于CO₂還原的下一代光催化劑開辟了新途徑。該研究為在氣相光催化CO₂還原高效催化劑中構建Z-型異質結提供了一種新穎有效的策略。

Boosting Photocatalytic CO₂ Reduction in a ZnS/ZnIn₂S₄ Heterostructure Through Strain-induced Direct Z-scheme and a Mechanistic Study of Molecular CO₂ Interaction Thereon. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106809.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106809.

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