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析氫反應(HER)在電化學水分解中起著關鍵作用。最近，很多注意力都集中在單原子催化劑(SAC)的HER。通常使用N?rskov提出的原始模型合理化或預測HER中SAC的活性，其中吸附在擴展金屬表面M(MH中間體的形成)上的H原子的自由能用于解釋交換電流的HER趨勢。

近日，米蘭比可卡大學Gianfranco Pacchioni團隊發現SACs與金屬表面有很大不同，可以被認為是配位化合物的類似物，而在配位化學中，能夠形成穩定的二氫化物或二氫配合物(HMH)。并且穩定的HMH中間體的形成可能會改變該過程的動力學。

研究人員將原始動力學模型擴展到兩種中間體(MH和HMH)的情況，得到SAC上HER的三維火山圖。當分析中包含應用的過電位時，火山曲線頂點會發生約200 meV的剛性位移。

對55個模型的DFT數值模擬表明，新的動力學模型可能會導致關于HER中SAC活性的完全不同的結論。

在許多情況下會形成穩定的二氫化物和二氫復合物，而忽略該反應步驟可能會導致對SAC在HER中的催化活性的完全不同的預測。總的來說，這項工作說明了SAC的化學與配位化合物的化學之間的相似性。

Role of Dihydride and Dihydrogen Complexes in Hydrogen Evolution Reaction on Single-Atom Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI:10.1021/jacs.1c10470

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比可卡大學JACS: 二氫化物和二氫配合物在單原子催化劑HER中的作用

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