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唐軍旺JACS：近100%選擇性！二元Au-Cu反應位點修飾的ZnO在室溫下將甲烷氧化成C1氧化物

將甲烷（CH₄）直接有效地氧化為甲醇和相關的液態含氧化合物為可持續化學工業提供了一條有希望的途徑，但是由于甲烷活化和過度氧化之間的難以控制，這仍然是一個持續的挑戰。

基于此，英國倫敦大學學院唐軍旺教授（通訊作者）等人報道了一種具有高度分散的雙Au和Cu物種作為助催化劑的ZnO共催化劑，其能夠在環境溫度下使用O₂作為氧化劑，以高效和選擇性地光催化甲烷轉化為甲醇和單碳（C₁）含氧化合物。

通過實驗測試發現，優化后的Au_0.2Cu_0.15-ZnO光催化劑催化甲烷轉化為C1氧化產物（CH₃OH、CH₃OOH和HCHO）的產率高達11225 μmol·g^-1·h^-1，并具有約100%的選擇性，這是目前已報道的最高值。

此外，在365 nm處產生14.1%的表觀量子產率（AQY），遠高于之前報道的將甲烷轉化為含氧化合物的最佳光催化劑。

通過原位光照射XPS和EPR光譜探索了這種優異光催化的原因，表明Au和CuO_x分別有效地充當空穴和電子受體，以協同促進電荷分離。原位EPR和NBT光降解結果所示，CuO_x進一步加速O₂還原以生成^?OOH，同時Au助催化劑極大地促進了H₂O氧化成?OH，進而促進了CH₄活化并抑制了過氧化。

同位素測量表明O₂是生成含氧化合物的唯一氧源，而H₂O作為CH₄活化的促進劑。該工作拓寬了二元助催化劑在同時提高活性和調節選擇性方面的設計和理解，以實現高選擇性光催化甲烷轉化為高附加值化學品。

Binary Au-Cu Reaction Sites Decorated ZnO for Selective Methane Oxidation to C1 Oxygenates with Nearly 100% Selectivity at Room Temperature. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09141.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09141.

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