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氮化物材料正在徹底改變人類獲取信息和與他人溝通的方式。例如，4G無線網絡采用壓電氮化鋁（AlN）薄膜聲諧振器（FBAR）。基于半導體氮化鎵（GaN）的射頻（RF）晶體管正在成為5G電信技術的重要組成部分。新興的電信基礎設施將進一步受益于壓電材料的改進，特別是如果它們易于與氮化物半導體集成的話。

具有鈣鈦礦晶體結構的材料中，可以說最著名的是氧化物。在過去的一個世紀里，具有強烈壓電響應的氧化鈣鈦礦，如Pb(Zr, Ti)O₃(PZT)和(Ba, Sr)TiO₃ (BST)，已被廣泛用于陶瓷電容器、微機電致動器、電化學電池和許多其他應用。在過去十年中，關于鹵化物（X = Cl、Br或I）鈣鈦礦的研究活動激增，如CH₃NH₃PbI₃和CsPbI₃，因為它們作為廉價高效的光電設備的潛在應用。光學各向異性和非線性光學應用最近引起了對硫代（X = S或Se）鈣鈦礦的關注，如BaTiS₃或SrTiS₃。

與氧化物、硫化物和鹵化物相比，晶體學數據庫或文獻中很少有氮化物鈣鈦礦的報告。報告的少數高氮含量的鈣鈦礦包括由氧化物前體合成的TaThN₃粉末和由疊氮化物前體合成的LaReN₃粉末。其他已知的金屬間材料，如Mg₃SbN和Mn₃CuN，具有反鈣鈦礦結構和低氮含量。報告的氮化物鈣鈦礦數量相對較低，令人驚訝，因為ABX₃（X = N或P）材料，包括鈣鈦礦和其他材料，在統計學上比鹵化物ABX₃材料更有可能，因為氮化物總陰離子-9價比鹵化物-3的總陰離子價的組合可能數量更多。這就引出了如何發現氮化物鈣鈦礦并評估其潛在性能的問題。

美國可再生能源實驗室Andriy Zakutayev和科羅拉多礦業大學Geoff L. Brennecka在Science上發表文章，合成了鈣鈦礦結構的氮化鑭鎢（LaWN₃），并且具有壓電性，是各種應用的理想材料。

作者使用物理氣相沉積（組合共濺），在加熱的襯底上合成晶體LaWN₃薄膜，在超高真空下進行以盡量減少O污染，并使用N等離子體源最大限度地增加N的結合。在薄納米尺度表面氧化層以外的薄膜厚度中，沒有檢測到可測量的O（低于3%），即使在大氣暴露72小時后也是如此。

這些測量是對用X射線熒光（XRF）確定的陽離子化學計量成分（La/W = 1）的樣本進行的。然而，AES測量表明了一些N損失（原子百分比為51%，而不是60%），因此可以寫成LaWN_3-x（x=0.5）或LaWN_2.5。這種N損失可能是由于AES深度剖析測量期間的N優先去除，也可能是鈣鈦礦結構適應大陰離子缺失的趨勢造成的。

作者根據陽離子成分進行了電學和光學性能測量，結果顯示，隨著La含量的增加，電阻率為10^-4至10⁴ Ω cm，光學吸收為1.0至2.5 eV。LaWN₃是這些測量值的最具代表性的上界，因為非晶態鑭氧化物第二相在富鑭組成中具有光電惰性。

作者報告了用掃描探針顯微鏡測量的大的壓電響應(40 pm/V)，該響應與同步加速器衍射一起證實了鈣鈦礦LaWN₃的極性對稱性。

作者成功地合成并表征了具有極性對稱性的LaWN₃鈣鈦礦，這將導致對其性能進行更多的實驗測量，以及許多其他理論預測的氮化鈣鈦礦的生長和表征。

大膽預測一下，該領域在未來又是一個研究熱點，發文章的機會來了！

圖文詳情

Science：鈣鈦礦家族新成員，來啦！

圖1. 具有鈣鈦礦結構的氮化物和其他材料

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圖2. LaWN₃薄膜的化學成分

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圖3. LaWN₃薄膜的晶體結構

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圖4. LaWN₃薄膜的壓電性能

文獻信息

Talley et al., Synthesis of LaWN₃ nitride perovskite with polar symmetry. Science 374, 1488–1491 (2021);

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abm3466

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