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提高陶瓷固態電解質 (SSE) 的性能通常依賴于加入有效的填料。然而，填料的選擇通常僅限于少數高度穩定的填料，因為常規方法長期燒結往往會導致揮發性組分的嚴重損失。

在此，馬里蘭大學胡良兵教授等人開發了一種用于具有揮發性填料的SSE的超快速燒結方法。該技術使用碳材料的焦耳加熱，通過快速升溫和冷卻（10³~10⁴K/s)，整個燒結過程可以在幾十秒內完成。

作者使用Ta摻雜的Li₇La₃Zr₂O₁₂ (LLZTO) 作為模型系統，在約1600 K下僅用20秒就燒結了Li₃N/LLZTO復合SSE。一方面避免了Li₃N的揮發（在1600 K時保持液相），此外Li₃N可以填充空隙和針孔，并將晶粒潤濕，形成致密的微觀結構。

圖1. 超快燒結方法與傳統熔爐燒結示意圖比較

隨著Li₃N的摻入，復合SSE膜的相對密度高達95%，離子電導率為1.09×10^-3 S cm^-1，電導率為2×10^-9S cm^-1，面積電阻率 (ASR) 降低了35 Ω·cm²，臨界電流密度 (CCD) 提高了2.3 mA cm^-2。

特別是，Li|Li₃N/LLZTO|Li電池分別在0.2和0.5 mA cm^-2下可以循環500和160 h，均優于Li|LLZTO|Li電池。該研究為在更廣闊的空間中合理選擇填料以合成高質量和高性能陶瓷SSE開辟了新途徑。

圖2. Li₃N/LLZTO和LLZTO SSE膜制成的對稱電池的電化學性能

Ultrafast Sintering of Solid-State Electrolytes with Volatile Fillers, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01554

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