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Nat. Catal.: 析精剖微!探究過渡金屬和單原子催化劑上對CO2還原的統一機理

二氧化碳(CO₂R)的電化學還原具有以高價值化學物質的形式儲存可再生能源的潛力。而CO是CO₂電還原(CO₂R)最簡單的產物，但其限速步驟的特性和性質仍存在爭議。

近日，丹麥技術大學Karen Chan和柏林工業大學Peter Strasser等研究了過渡金屬(TMs)、金屬-氮摻雜碳催化劑(MNC)和負載型酞菁的活性，并給出了這些催化劑的CO₂RR到CO的統一機理圖。

應用Newns-Andersen模型，研究人員發現在MNCs(如TMs)上電子轉移到CO₂是容易的。其中，CO₂^吸附通常限制在MNCs上，而TMs可以通過CO₂^吸附或通過質子-電子轉移反應形成COOH^*來限制。

通過結合場依賴的DFT和pH依賴的活性測量，發現CO₂^的吸附對TMs的相關電位有限制，而CO₂^的吸附或COOH^*的形成對MNCs都是有速率限制的。

基于臨界COOH^*和CO₂^*結合，研究人員提出了一個統一的動力學活性火山作為描述符，它解釋了決定性的吸附偶極子場相互作用。火山結果表明，理想的催化劑應具有COOH^*和CO₂^*的中等結合強度，并且在CO₂^*上具有較大的吸附偶極子。

實驗結果進一步表明，由于這些材料的局部窄d態，MNC通過大CO₂^*偶極子的穩定而明顯偏離了TM尺度。

Unified Mechanistic Understanding of CO₂ Reduction to CO on Transition Metal and Single Atom Catalysts. Nature Catalysis, 2021. DOI:10.1038/s41929-021-00705-y

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/16/750e795120/

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應用Newns-Andersen模型，研究人員發現在MNCs(如TMs)上電子轉移到CO2是容易的。其中，CO2*吸附通常限制在MNCs上，而TMs可以通過CO2*吸附或通過質子-電子轉移反應形成COOH*來限制。

通過結合場依賴的DFT和pH依賴的活性測量，發現CO2*的吸附對TMs的相關電位有限制，而CO2*的吸附或COOH*的形成對MNCs都是有速率限制的。

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