免费无码鲁丝片一区二区,中文字幕人妻熟女人妻a片,色欲av人妻精品一区二区黑牛

1. Adv. Energy Mater.：梯度Ni₃S₂層促進堿性介質中硅光電陰極的太陽能制氫

利用硅（Si）作為光電陰極一直被認為是實現具有成本效益的光電化學（PEC）太陽能制氫的理想途徑。然而，電荷轉移效率和穩定性之間的矛盾嚴重限制了Si基PEC器件在堿性介質中的實際應用。基于此，蘇州大學沈明榮教授和范榮磊教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的熱電沉積工藝，用于集成梯度結構的Ni₃S₂（G-Ni₃S_xO_2-x）層，以同時保護和充當堿性溶液中Si光電陰極的催化劑。

作者在NiSO₄?6H₂O和硫脲組成的前驅體溶液中，利用簡單的熱電沉積方法在p-Si基底上制備了Ni₃S₂和G-Ni₃S_xO_2-x納米結構。根據SEM圖像顯示，一層空間互連的共形G-Ni₃S_xO_2-x納米片在Si上呈近似垂直排列，厚度約為200 nm。研究發現，G-Ni₃S_xO_2-x層不僅為析氫反應（HER）提供了豐富的活性位點，而且還促進了電荷分離和傳輸以及傳質。

通過實驗測試發現，所制備的Si光電陰極在模擬AM 1.5 G光照射下表現出優異的PEC活性，具有0.39 V （vs. RHE）的高起始電位，在0 V （vs. RHE）時光電流密度為-33.8 mA cm^-2，優于最先進的基于p-Si的光電陰極。此外，G-Ni₃S_xO_2-x層與Si基底具有良好的界面接觸，G-Ni₃S_xO_2-x/Si界面處的應力可忽略不計。在堿性介質中，電流密度超過30 mA cm^-2下可以提供超過120 h的良好耐久性。總之，這種梯度結構策略為設計高效耐用的PEC器件鋪平了道路。

Gradient-Structuring Manipulation in Ni₃S₂ Layer Boosts Solar Hydrogen Production of Si Photocathode in Alkaline Media. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102865.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102865.

2. Angew. Chem. Int. Ed.：金屬化促使基于卟啉的HOFs用于光催化CO₂還原

氫鍵有機骨架（HOFs）是由有機構件通過氫鍵和弱分子間相互作用自組裝而成的，是一類新興的結晶多孔有機材料，具有高表面積、可調孔徑等優點。此外，氫鍵的性質賦予了HOFs獨特的合成條件、溶液可加工性、可回收性等特性，在氣體儲存和分離、質子傳導等方面的潛力。但是，由于HOFs的穩定性差，其發展仍處于早期階段。此外，作者認為具有不同金屬中心的卟啉構建塊可能會極大地影響HOFs的自組裝結果和穩定性。基于此，中國科學院福建物質結構研究所劉天賦研究員（通訊作者）等人報道了他們從四位羧酸卟啉配體開始，并仔細調整合成條件，以在拓撲指導下制備了具有方形層（sql）網絡的HOF（即PFC-71）。

通過仔細研究發現，PFC-71中相鄰的卟啉中心彼此遠離，因此表現出相對較低的結構穩定性。將卟啉中心金屬化會產生相同的網絡，但層間卟啉核（命名為PFC-72和PFC-73系列）之間的軌道重疊更大，因此極大地提高了它們的結構穩定性。該系列HOFs具有高表面積、優異的熱穩定性和化學穩定性。

通過實驗測試發現，該系列HOFs在270 ^oC中加熱時完好無損，在濃HCl中保持結晶度1天。此外，熱破壞的PFC-73-Ni/Cu可以通過簡單的酸或溶劑處理輕松恢復。同時，考慮到卟啉光敏劑和金屬核作為潛在催化位點的有序整合，進行光催化CO₂還原時，無需額外的光敏劑和助催化劑來評估不同金屬卟啉對催化活性的影響。其中，鈷卟啉HOF表現出最佳的CO₂轉化為CO的性能。總之，該策略和研究結果指導和促進了穩定的功能性HOFs材料的構建，不僅豐富了結構的多樣性，而且拓寬了HOFs材料的應用范圍。

Metallization-Prompted Robust Porphyrin-Based Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Photocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202115854.

https://doi.org/10.1002/anie.202115854.

3. Nano Energy：單原子表面工程：提高鉑Pt催化劑電化學活性的新策略

鉑（Pt）基催化劑廣泛應用于多種催化電化學反應的能量存儲和轉換，通常是通過引入過渡金屬獲得合金結構來提高其比活性。基于此，加拿大西安大略大學孫學良院士、南方科技大學谷猛副教授和天津大學趙志堅教授（共同通訊作者）等人報道了通過原子層沉積（ALD）工業獲得了Co單原子修飾的Pt基催化劑。

在本文中，作者首次通過ALD工藝在氮摻雜碳納米管（NCNT）上成功制備了Co SA修飾的鉑納米顆粒（Pt NPs）。通過掃描透射電子顯微鏡（STEM）、X射線吸收近邊結構（XANES）和擴展X射線吸收精細結構（EXAFS）研究了Co SA修飾Pt納米粒子的詳細結構。與市售Pt/C催化劑相比，所制備的Co SA修飾Pt-NPs對析氫反應（HER）和氧還原反應（ORR）均表現出更高的催化活性和穩定性。

通過密度泛函理論（DFT）計算結果表明，Co原子影響Pt催化劑的電子結構，從而導致催化劑具有較高的HER和ORR性能。該工作為合理設計高活性和穩定的Pt基催化劑提供了一種新方法，該催化劑在各種催化反應中具有巨大的應用潛力。

Single Atom Surface Engineering: A New Strategy to Boost Electrochemical Activities of Pt Catalysts. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106813.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106813.

4. Nano Energy：首次報道！直接Z-型ZnS/ZnIn₂S₄異質結構助力光催化CO₂還原及其分子CO₂相互作用機理研究

在光催化反應中，利用直接Z-型半導體異質結構可以提供有效的電荷載流子分離和兩種氧化還原反應的隔離，從而有利于將CO₂還原為太陽能燃料。基于此，國立臺灣大學Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen、臺灣中央研究院原子與分子科學研究所Indrajit Shown（共同通訊作者）等人報道了通過單釜水熱方法成功制備了ZnS/ZnIn₂S₄異質結構，該異質結構由六方形ZnIn₂S₄（ZIS）納米片上的立方ZnS納米晶體組成。

復合ZnS/ZnIn₂S₄在其界面處表現出微應變，電場有利于Z-型。在Zn: In的最佳比例（~1: 0.5）下，可以達到約0.8%的出色光化學量子效率，與原始ZnS相比提高了近200倍。這是由于改進了光生載流子的分離。在其ZnS和ZIS組件之間的界面處的微應變誘導電子從ZnS導帶轉移到ZIS價帶，從而促進其表面的選擇性氧化還原過程，而復合物的In活性位點通過雙齒H₃CO*反應中間體增強了光化學CO2還原為乙醛的能力，乙醛是一種主要的碳氫化合物產品。

從紫外光發射光譜和UV-vis推導出來了電子能級和能帶排列。光還原實驗以及光致發光（PL）和時間分辨PL驗證了直接Z-型和載流子動力學的證據。最后，漫反射紅外傅里葉變換光譜研究了光催化反應過程中吸附在催化劑上的CO₂和相關中間物質。這種微應變誘導的直接Z-型方法為開發用于CO₂還原的下一代光催化劑開辟了新途徑。該研究為在氣相光催化CO₂還原高效催化劑中構建Z-型異質結提供了一種新穎有效的策略。

Boosting Photocatalytic CO₂ Reduction in a ZnS/ZnIn₂S₄ Heterostructure Through Strain-induced Direct Z-scheme and a Mechanistic Study of Molecular CO₂ Interaction Thereon. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106809.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106809.

5. Small綜述：電催化水分解：從惡劣和溫和的條件到天然海水

電催化分解水被認為是產生綠色能源（氫能）的最有效途徑，而氫能也被認為是解決世界能源危機和減緩氣候變化最有前途的清潔能源解決方案之一。苛刻的條件（強酸/強堿）廣泛用于電催化機理研究，并取得了優異的催化活性和效率。然而，電催化水分解在惡劣條件下的實際應用遇到了幾腐蝕問題、催化劑穩定性和膜技術困難的阻礙。因此，即使在天然海水中，在溫和條件下（中性/近中性）分解水的研究也引起了越來越多的關注，但是在溫和條件或天然海水中的機制尚不清楚。基于此，澳大利亞斯威本科技大學馬天翼教授、遼寧大學張蕾教授和楊麗君（共同通訊作者）等人報道了一篇關于電催化水分解的綜述。作者總結了近年來在惡劣條件、溫和條件和天然海水中工作的電催化劑。

首先，作者介紹了苛刻條件下水電解的理論方面，以了解機理，并且推斷出更復雜的條件。其次，作者介紹了在溫和條件下的最新研究成果，以顯示在中性或近中性電解質中的電催化作用的有效改善。接著，作者總結了天然海水或鹽水電解質中整體水分解的現狀和挑戰。最后，作者討論了對高性能電催化劑和有限元實用設計的展望。

目前，大多數電催化劑在溫和條件下的活性不如在惡劣條件下的高。由于傳質作用，電解質性質也會影響反應性能，意味著電解質優化的研究仍有足夠的空間進一步提高水分解性能。在陽極如何克服CER和OER之間的競爭，是成功利用天然海水作為氫資源的瓶頸。對電催化機制的深入研究，需要在理論研究的支持下建立合理的電催化劑設計方案以加速從基礎研究到實際應用的轉變。

Electrocatalytic Water Splitting: From Harsh and Mild Conditions to Natural Seawater. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105830.

https://doi.org/10.1002/smll.202105830.

6. Small：磁場退火FeCo₂O₄提高氧催化活性，幾何位點中金屬陽離子的顯著變化

磁場在電催化劑氧還原/析氧反應（ORR/OER）測試中的應用引起了研究人員越來越多的興趣，但是很難對現場表面重建進行表征。基于此，蘭州大學薛德勝教授和高大強教授（共同通訊作者）等人報道了一種在2500 O_e磁場下退火處理過的FeCo₂O₄納米纖維的策略，稱為FeCo₂O₄-M。其中，FeCo₂O₄-M顯示出ORR的右移半波電位為20 mV，左移過電位為60 mV，與對應物相比其OER為10 mV cm^-2。

作者使用經過退火處理的無磁場尖晶石FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄）和在額外磁場中退火的FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄-M）作為模型樣品，其中Fe和Co陽離子的幾何位置明顯改變，從而導致增強的ORR/OER電催化活性和穩定性。通過X射線吸收精細結構光譜（XAFS）和X射線光電子能譜（XPS）表征FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M的表面性質，其中鈷離子氧化態的增強和配位環境的變化突出顯示磁場退火的優點。

此外，磁性表征表明，與FeCo₂O₄相比，FeCo₂O₄-M顯示了陽離子從低自旋態到中等自旋態的自旋態轉變。M?ss-bauer譜表明，FeCo₂O₄-M八面體位（0.76）中的Fe³⁺離子比FeCo₂O₄（0.71）中的Fe³⁺離子多，表明磁場退火對幾何位點中的金屬陽離子有有效的刺激作用。同時，通過第一性原理計算，以比較FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M在四面體和八面體位點中Co 3d和Fe 3d的d帶中心（ε_d）。FeCo₂O₄-M較小的ε_d有利于電催化中間體的吸附，從而促進ORR/OER活性。最后，與基于FeCo₂O₄和商用Pt/C-Ir/C的ZABs相比，基于FeCo₂O₄-M的組裝ZABs顯示出更好的循環穩定性和優異的性能。總之，這些發現為優化磁性電催化劑提供了一種新方法，從而提高了ORR/OER性能，使其在能量儲存和轉換系統中得到更廣泛的應用。

Significant Change of Metal Cations in Geometric Sites by Magnetic-Field Annealing FeCo₂O₄ for Enhanced Oxygen Catalytic Activity. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202104248.

https://doi.org/10.1002/smll.202104248.

7. ACS Catal.：選擇性和穩定的Fe催化劑催化合成氣轉化為輕烯烴

在合成氣轉化為輕烯烴過程中，為了促進C-C偶聯，抑制過氫化和甲烷生成，需要對表面碳氫親和度進行精確控制。在各種烷烴脫氫反應中，過渡后金屬元素（Ga、In和Sn等）與金屬結合時可以抑制過度氫化反應。雖然利用In作為鐵（Fe）催化劑的促進劑，可以從合成氣或CO2加氫制得輕質烯烴，但是In對催化性能的影響以及如何控制選擇性和表面化學還不清楚。基于此，美國南佛羅里達大學John N. Kuhn和Babu Joseph（共同通訊作者）等人報道了一種選擇性和穩定的氧化鋁（Al₂O₃）負載In促進的Fe催化劑（基于Fe的10 mol% In），用于將合成氣（H₂/CO比為2: 1）轉化為烯烴。

在本文中，作者研究了一系列Al₂O₃負載的In促進的Fe催化劑（Fe/In負載比為20: 1、10: 1和20: 3），將合成氣轉化為輕質烯烴，以研究如何控制反應中的催化活性和選擇性。作者還研究了氧化鋁負載的純鐵催化劑作為對比。通過實驗測試發現，該催化劑具有高選擇性（45%，含CO₂），并且在400 ℃和5 bar下CO轉化率為10%時具有顯著的穩定性（72 h運行）。通過X射線光電子能譜結果表明，In的加入改變了Fe催化劑表層附近Fe和Fe/In組分的化學鍵合狀態，從而影響了催化劑的反應活性。

此外，穩態同位素瞬態動力學分析表明，當In與Fe結合時，催化劑表面存在更穩定的CH_x碎片，從而促進C-C向烯烴的偶聯反應。我們的研究表明，在Al₂O₃載體上的Fe催化劑中引入In可以降低CO的活化能力。它對降低加氫活性有更大的影響，從而允許更多的C-C耦合以及類似的烯加氫。此外，從位置和強度兩方面來看，CO吸附的減弱鼓勵了CO向碳氫化合物而非CO₂的轉化。

Selective and Stable In-Promoted Fe Catalyst for Syngas Conversion to Light Olefins. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04334.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04334.

8. ACS Catal.：MXene原位生成的富含缺陷的TiO₂用于增強乙烷氧化脫氫制乙烯

輕烷烴在金屬氧化物上的選擇性氧化脫氫（ODH）通常遵循氧化還原催化循環，其中晶格氧的釋放和回收對催化性能起著關鍵作用。因此，制備還原性有限的金屬氧化物（如TiO₂）作為主要活性組分，而不是該工藝中的載體或改性劑，仍然是一個挑戰。基于此，中國科學院大連化學物理研究所王曉東研究員和林堅研究員（共同通訊作者）等人報道了他們發現與層狀TiO₂（M-TiO₂）催化劑相比，乙烷ODH性能顯著提高，該催化劑在反應過程中由Ti₃C₂Tx MXene材料原位演變而來。

在本文中，作者以Ti₃C₂Tx MXene作為前驅體，在ODH反應過程中獨特地存在豐富的Ti和氧空位缺陷，從而促進M-TiO₂的形成。通過實驗測試發現，該M-TiO₂的反應性比P25 TiO₂高4倍，具有15.4 g_C2H4 g_cat^-1 h^-1的優異乙烯生產率，優于先前報道的催化劑。同時，作者還利用各種實驗表征和密度泛函理論（DFT）計算來揭示這些缺陷在該M-TiO₂催化劑上乙烷轉化中的作用。

實驗表征和理論計算揭示了M-TiO₂上Ti和氧空位缺陷對C₂H₆轉化的重要性。Ti空位可以穩定缺陷結構，提高晶格氧的還原性，降低乙烷的活化能壘，而氧空位則有利于O₂的活化，從而恢復晶格氧。該工作強調了陽離子缺陷相對于還原性有限的傳統金屬氧化物的重要性，以實現ODH反應的增強性能。

Defect-Rich TiO₂ In Situ Evolved from MXene for the Enhanced Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04409.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04409.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/16/7864ec2bbe/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

8篇催化頂刊：孫學良、王曉東、林堅、谷猛、劉天賦、沈明榮等最新成果

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

8篇催化頂刊：孫學良、王曉東、林堅、谷猛、劉天賦、沈明榮等最新成果

相關推薦