具有高金屬負載量的單原子催化劑(SAC)的合理設計對于增強金屬-空氣電池和質子交換膜燃料電池(PEMFC)中氧還原反應的緩慢動力學至關重要。基于此,上海交通大學付超鵬和Jian Yang等提出了一種有效的等離子體工程策略,以在沒有任何酸浸的情況下構建密集分散在多孔氮摻雜碳納米纖維(Fe, Co SAs-PNCF)上且質量負載為9.8 wt%的Fe/Co雙單原子。等離子體工程可以在N摻雜的碳納米纖維中產生大量缺陷,提供實現高質量負載的可能性。受益于分層多孔纖維結構和Fe-Co雙原子位點的協同效應,Fe, Co SAs-PNCF的ORR性能優于商業Pt/C,在堿性(0.1 M KOH溶液,Eonset=1.04 V和E1/2=0.93 V)和酸性介質(0.1 M HClO4溶液,Eonset=0.94 V和E1/2=0.78 V)中均表現出優異的ORR性能。更重要的是,加速耐久性試驗(ADT)結果表明,Fe, Co SAs-PNCF在酸性和堿性條件下都具有良好的穩定性。此外,原位拉曼和原位XAS的結合揭示了活性位點的動態結構和價態變化。理論計算進一步表明,內在缺陷通過降低ORR過程中O*解離步驟的能壘來促進原子N3-Fe-Co-N3雙位點的ORR活性。受益于單原子的高負載和增強的活性,Fe, Co SAs-PNCF賦予鋁空氣電池和PEMFC優異的性能,顯示出有前景的實際應用。這項工作不僅為制備具有高質量負載的SAC提供了一種新策略,而且還提供了對SAC在催化ORR中作用的更深入理解。Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106793