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上交Nano Energy: 高負載雙金屬單原子氧還原反應機制

上交Nano Energy: 高負載雙金屬單原子氧還原反應機制具有高金屬負載量的單原子催化劑(SAC)的合理設計對于增強金屬-空氣電池和質子交換膜燃料電池(PEMFC)中氧還原反應的緩慢動力學至關重要。
基于此,上海交通大學付超鵬Jian Yang等提出了一種有效的等離子體工程策略,以在沒有任何酸浸的情況下構建密集分散在多孔氮摻雜碳納米纖維(Fe, Co SAs-PNCF)上且質量負載為9.8 wt%的Fe/Co雙單原子。
上交Nano Energy: 高負載雙金屬單原子氧還原反應機制
上交Nano Energy: 高負載雙金屬單原子氧還原反應機制
等離子體工程可以在N摻雜的碳納米纖維中產生大量缺陷,提供實現高質量負載的可能性。受益于分層多孔纖維結構和Fe-Co雙原子位點的協同效應,Fe, Co SAs-PNCF的ORR性能優于商業Pt/C,在堿性(0.1 M KOH溶液,Eonset=1.04 V和E1/2=0.93 V)和酸性介質(0.1 M HClO4溶液,Eonset=0.94 V和E1/2=0.78 V)中均表現出優異的ORR性能。
更重要的是,加速耐久性試驗(ADT)結果表明,Fe, Co SAs-PNCF在酸性和堿性條件下都具有良好的穩定性。
上交Nano Energy: 高負載雙金屬單原子氧還原反應機制
此外,原位拉曼和原位XAS的結合揭示了活性位點的動態結構和價態變化。理論計算進一步表明,內在缺陷通過降低ORR過程中O*解離步驟的能壘來促進原子N3-Fe-Co-N3雙位點的ORR活性。
受益于單原子的高負載和增強的活性,Fe, Co SAs-PNCF賦予鋁空氣電池和PEMFC優異的性能,顯示出有前景的實際應用。這項工作不僅為制備具有高質量負載的SAC提供了一種新策略,而且還提供了對SAC在催化ORR中作用的更深入理解。
Rationalization on High-Loading Iron and Cobalt Dual Metal Single Atoms and Mechanistic Insight into the Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy, 2021. DOI:10.1016/j.nanoen.2021.106793

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