水性金屬-空氣液流電池(MAFBs)結(jié)合了水性液流電池的安全性和金屬-空氣電池的低成本和高能量的優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是最有前途的候選者之一。然而,這些裝置中涉及的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的動(dòng)力學(xué)相對(duì)緩慢。貴重的Pt和IrO2催化劑目前用于提高反應(yīng)速率,但其儲(chǔ)量稀少。 原子分散的鐵嵌入碳是一種很有前途的氧還原反應(yīng)(ORR)和析氧反應(yīng)(OER)的雙功能催化劑,但必須增加其暴露的鐵位點(diǎn)以提高催化活性。基于此,北京化工大學(xué)程元徽團(tuán)隊(duì)提出了一種雙空間位阻策略,該策略可使鐵原子在氮摻雜碳中與N(O)原子緊密孤立配位。其中,苯基硼酸可以充當(dāng)空間障礙物以防止鐵離子在熱解過程中遷移和團(tuán)聚,從而阻止碳納米管的生長(zhǎng)并誘發(fā)更多的缺陷,并作為造孔劑進(jìn)行傳導(dǎo)以構(gòu)建中空和多孔結(jié)構(gòu)。制備的PA@Z8-Fe-N-C具有最高的鐵含量(5.49 wt%)。同時(shí),其凹面、中空結(jié)構(gòu)和分層孔隙使鐵位的利用率高達(dá)88.5±4.5%,暴露的活性位點(diǎn)密度高達(dá)每克具有5.2±0.3×1020個(gè)位點(diǎn),可加快反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳輸。 該催化劑PA@Z8-Fe-N-C在半電池和鋅空氣液流電池中的ORR和OER表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt/C和IrO2的活性和穩(wěn)定性。這為開發(fā)具有密集暴露活性位點(diǎn)的單原子催化劑提供了一條途徑,用于實(shí)際能源設(shè)備,包括液流電池、燃料電池、金屬-空氣電池、CO2電還原和水分解。Atomically Dispersed Iron with Densely Exposed Active Sites as Bifunctional Oxygen Catalysts for Zinc-Air Flow Batteries. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105892