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富鋰層狀氧化物因其作為正極材料的高能量密度而備受關注。然而，由過渡金屬遷移和晶格氧的不可逆釋放引發(fā)的從層狀到尖晶石相的漸進結構轉變導致電壓和容量衰減。

在此，上海科技大學劉巍等人報道了一種具有顯著改善結構穩(wěn)定性的Fe、Cl共摻雜的無Co富鋰層狀正極。將結構表征與電化學測量相結合，作者證明了Fe和Cl共摻雜促進了快速的Li⁺擴散動力學，因此提高了倍率能力。

此外，F(xiàn)e還可以參與Fe³⁺到Fe⁴⁺的氧化反應，以補償部分比容量損失。Fe和Cl摻雜的Li_1.2 Ni_0.2Mn_0.6O₂ (LNMO) 減少了晶格氧的不可逆釋放，并提高了初始循環(huán)庫侖效率和長期穩(wěn)定性。

圖1. 材料的結構穩(wěn)定性表征

與LNMO（202.1 mAh g^-1和62.7%）相比，F(xiàn)e&Cl-LNMO樣品顯示出更高的初始循環(huán)放電容量和庫侖效率，分別為232.4 mAh g^-1和73.1%。

同時，與原始LNMO（37.8 mAh g^-1和26.4%）相比，F(xiàn)e&Cl-LNMO樣品在500次循環(huán)后顯示出優(yōu)異的放電容量和容量保持率（158.9 mAh g^-1和86.4%）。此外，F(xiàn)e和Cl 摻雜減輕了電壓衰減并提高了材料的熱穩(wěn)定性。這項工作為高性能正極材料的改性提供了一種低成本、環(huán)保、實用的策略。

圖2. 改性LNMO材料的電化學性能

Cation/Anion Codoped and Cobalt-Free Li-Rich Layered Cathode for High-Performance Li-Ion Batteries, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02923

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上科大劉巍Nano Lett.：陽/陰離子共摻雜的無鈷富鋰層狀正極材料

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