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清華/大阪大學(xué)Angew.: Ru，Mo雙位點(diǎn)，高效光催化合成氨！

與Haber-Bosch工藝相比，清潔的光催化氨(NH₃)合成具有巨大的潛力。然而，由于局部電子不足，目前所報(bào)道的光催化劑效率低下。

近日，清華大學(xué)李俊華、李亞棟和大阪大學(xué)Hiromi Yamashita等通過H₂還原策略，成功制備出Ru-SA(單原子)/H_xMoO_3-y光催化劑(Moⁿ⁺(n<6)物種附近具有大量氧空位(OV ))，以實(shí)現(xiàn)高效光催化合成NH₃。

通過在可控溫度下的H₂流動(dòng)中還原含有Ru離子的MoO₃，原位形成的Ru SA導(dǎo)致H₂快速解離為H⁺，隨后將自由電子與摻雜劑(H⁺)一起注入MoO₃中，從而導(dǎo)致Mo⁶⁺的部分還原形成氧空位。

此外，控制還原溫度可以很容易地調(diào)節(jié)OV密度和H⁺摻雜劑水平。詳細(xì)的表征表明，Ru-SA/H_xMoO_3-y可以通過雙活性中心(Ru SA和Moⁿ⁺)的協(xié)同效應(yīng)從N₂和H₂定量產(chǎn)生NH₃，即Ru SA促進(jìn)H₂的活化和遷移，Moⁿ⁺物種充當(dāng)局域電子的俘獲位點(diǎn)和N₂的吸附和解離位點(diǎn)，最終導(dǎo)致在Moⁿ⁺-OH上合成NH₃。因此，在光照下Ru-SA/H_xMoO_3-y上NH₃生成率高達(dá)4.0 mmol h^-1 g^-1，在650 nm處具有超過6.0%的表觀量子效率。

通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究雙活性中心(RuSA和Moⁿ⁺)的協(xié)同作用以及其與中間體的關(guān)系。

結(jié)果表明，首先，N₂容易吸附在Moⁿ⁺物種上，然后Moⁿ⁺-OH中的H物種通過加氫作用嵌入-N₂中，形成中間產(chǎn)物(-NH-NH)。其次，RuSA吸附、激活并將H₂解離為活性H*，形成的H*物種進(jìn)一步遷移到與OV相鄰的Moⁿ⁺-OH，并被光生空穴氧化為H⁺。隨后Ru-SA/H_xMoO_3-y的H物種還原中間體，生成新的中間體(-NH₂-NH₂)。以此類推，直到產(chǎn)品最終得到氨。該項(xiàng)工作可能為在溫和條件下獲得更好的 NH₃合成方法提供了新的策略。

Dual Active Centers Bridged by Oxygen Vacancies of Ru Single Atoms Hybrids Supported on Molybdenum Oxide for Photocatalytic Ammonia Synthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202114242

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