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安長華/王瑩AFM：室溫CH4等離子體處理，六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優異！

電化學水分解制氫是一種清潔可行的技術，然而四電子析氧反應(OER)的動力學緩慢，電催化析氫反應(HER)的實際應用仍然具有挑戰性。因此，開發用于水分解的強大的高性能電催化劑是非常必要的。

基于此，天津理工大學安長華和香港中文大學王瑩等通過室溫CH₄等離子體策略對Ni₃Fe-LDH進行原位拓撲還原，合成了具有優異水分解性能的六方密堆積hcp-Ni₃Fe/C多孔納米片。

受益于hcp-Ni₃Fe/C納米片獨特的晶體結構，其能夠進行高效電化學水分解。具體而言，在1.0 M KOH溶液中，hcp-Ni₃Fe/C在10 mA cm^-2電流密度下的HER和OER過電位分別為70 mV和201 mV；hcp-Ni₃Fe/C在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下連續24小時進行全分解水，也顯示出良好的穩定性。

另外，原位拉曼光譜表明，Ni₃Fe/C可以促進γ-NiOOH活性中間體的生成，有效提高OER性能。

為了深入了解hcp-Ni₃Fe/C的優異性能，對面心立方fcc-Ni₃Fe/C和hcp-Ni₃Fe/C基面的堿性HER催化途徑進行了理論計算。結果表明，hcp-Ni₃Fe/C(1.11 eV)的HER活化能低于fcc-Ni₃Fe/C(1.28 eV)，這說明hcp-Ni₃Fe/C上吸附H的形成在動力學上更有利。總體而言，與fcc-Ni₃Fe/C相比，hcp-Ni₃Fe/C由于更快的水解離動力學而顯示出優異的HER活性。

更重要的是，通過使用hcp-Ni₃Fe/C作為陽極和陰極組裝的全分解水電解槽，僅需1.54 V的低電池電壓就可達到10 mA cm^-2的電流密度。這項工作為制備具有不同晶相的非貴金屬基催化劑提供了策略，有利于推動研究人員對納米催化劑上相效應更進一步的探索。

Hexagonal Phase Ni₃Fe Nanosheets toward High-Performance Water Splitting by a Room-Temperature Methane Plasma Method. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109709

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