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第一作者：孔馨

通訊作者：張文軍，劉賓

通訊單位：香港城市大學，北京化工大學

研究背景?

氫是一種高能量密度的清潔能源，可作為傳統化石能源的替代品，緩解傳統化石燃料大量使用帶來的環境污染和能源危機等問題。電解水產氫以其純度高（>99.9%）、工藝簡單、無污染、來源豐富等優點被認為是最有前景的制氫方法之一。然而，電催化析氫反應（HER）受限于催化劑的活性和穩定性。過渡金屬氮化物（TMNs）憑借其獨特的電子結構和優異的化學穩定性，在催化劑材料選擇中顯示出巨大的潛力。但是，單一的TMNs存在活性位點數量有限、析氫本征活性不強等問題，制約了其在HER中的應用。通過巧妙設計合成路徑以構筑形態結構和分散性良好的TMNs基納米異質結是解決上述問題的有效策略。

一般而言，TMNs大多通過熱氮化法合成，需要苛刻的合成條件（如高溫、長時間）和有毒氮源（如氨）。這樣的高溫長時間熱處理不僅耗能，而且在熱解過程中催化劑顆粒極易發生團聚，長大，導致活性位點減少，以及阻礙反應物與部分活性位點的接觸，無法充分發揮材料的催化活性。與傳統的熱氮化相比，等離子體氮化制備TMNs基催化劑，可以使氮化反應在較低的溫度下快速進行，構筑的TMNs基納米異質結形態結構及分散性良好。同時，采用N₂作為氮源可以避免有毒氮源的使用，更加環保。

有鑒于此，香港城市大學張文軍教授、北京化工大學劉賓副教授等人巧妙設計了一種等離子體輔助原位合成鎳鈷氮化物-氧化物異質結（NiCo-N-O）催化劑的策略，通過高能氮等離子體誘導前驅體鎳鈷層狀雙金屬氫氧化物(NiCo-LDH)快速原位氮化為分散性良好的雙金屬氮化物-氧化物異質結構，在堿性條件下雙金屬氮化物-氧化物異質結構催化劑表現出很低的過電位（在10 mA cm^-2電流密度下HER過電位僅為50 mV）和良好的穩定性。此外，實驗結果證實本工作開發的等離子體氮化方法對于將LDH類型材料轉化為高活性氮化物-氧化物異質結構具有普適性。例如以NiFe-LDH 和 FeCo-LDH 分別作為前驅體，經等離子體氮化可獲得鎳鐵氮化物-氧化物異質結（NiFe-N-O）和鐵鈷氮化物-氧化物異質結（FeCo-N-O），其均表現出良好的HER電催化活性。這項工作為等離子體輔助合成可調氮化度的TMNs基異質結構HER電催化劑提供了一種簡單可行的途徑，展現了原位低溫等離子體技術在開發高性能催化劑方面的良好前景。

研究思路解析?

1. 采用高能氮等離子體氮化，避免使用有毒氮源，同時縮短反應時間和減小反應溫度，實現高效、環保合成。

2. 通過原位等離子氮化合成鎳鈷氮化物-氧化物異質結（NiCo-N-O）策略，構筑具有良好分散性，較大比表面積，豐富活性位點的納米異質結，研究鎳鈷氮化物-氧化物的形貌、微結構、及協同效應（異質結構、雙金屬）。

3. 研究等離子體氮化方法在轉化LDH類型材料為高活性氮化物-氧化物異質結構上的普適性。

?圖文簡介??

圖1. NiCo-N-O納米異質結合成過程及其析氫過程示意圖

圖2. (a) 和 (b) NiCo-LDH， (c) 和 (d) NiCo-N-O-1 min，(e) 和 (f) NiCo-N-O-5 min，(g) 和 (h) NiCo-N-O-10 min 的 SEM 圖像

要點1. 原位等離子體氮化NiCo-LDH合成NiCo-N-O異質結：首先在碳布（CC）上電沉積生長垂直排列、均勻覆蓋整個碳纖維骨架的 NiCo-LDH 納米片。在溫度為 300°C，功率為450W的氮等離子體中將NiCo-LDH分別氮化1分鐘，5分鐘和10分鐘，即可快速低溫合成NiCo-N-O異質結，如圖1和圖2所示。NiCo-N-O異質結具有3D網絡結構，不僅暴露了大量的活性位點，而且有利于HER反應過程中反應物和產物的傳輸。NiCo-N-O與碳纖維形成自支撐電極，有效避免了使用聚合物粘結劑導致的活性位點包覆及電導性降低等問題。此外，直接在碳纖維上原位等離子輔助生長的 NiCo-N-O 納米片具有較強的附著力，使得催化劑NiCo-N-O/CC具有優異的機械穩定性。

圖3. NiCo-N-O5 min 的 (a) Ni 2p， (b) Co 2p， (c) O 1s 和 (d) N 1s 的高分辨XPS光譜。

要點2. 鎳鈷氮化物和氧化物之間的電子轉移促進HER中間產物的解吸附： O 1s 和 N 1s高分辨XPS光譜中觀察到NiCo-N-O的Metal-O的結合能變高，同時Metal-N的結合能變低（圖3）。Metal-O和Metal-N結合能的偏差表明存在電子從氧化物轉移到氮化物。一方面，對于氮化物組分，由于反鍵態被更多的電子填充，電子重新分布導致費米能級上移，這導致氮化物的d帶中心下移，從而引起H_ad吸附能降低，在HER過程中利于H_ad從催化劑表面解吸。另一方面，界面處氧化物組分在向氮化物提供電子后呈現正電性，H₂O裂解產生的OH^–由于靜電作用會轉移到氧化物上，重新暴露氮化物的催化活性位點促進HER過程，如圖 1 所示。此外，雙金屬氮化物的Co 位可促進H吸附和H₂釋放，而Ni位有利于OH^–的解吸，進一步暴露更多的Co活性位以進行H₂生成和釋放，從而加速了整個HER過程。這些協同作用共同導致催化劑的內在HER活性增強。

圖4. 在 1.0 M KOH 溶液 (pH 14) 中測試的 NiCo-LDH 和NiCo-N-O的 (a) LSV 曲線， (b) Tafel 圖，(c) Nyquist 圖，(d) NiCo-N-O-5min在 20 和 50 mA cm^-2 下，工作40 h的計時電位曲線。

圖5. 不同等離子體處理時間的 NiCo-N-O的 (a) Ni 2p、(b) Co 2p、(c) O 1s 和 (d) N 1s 的高分辨 XPS 光譜。

要點3. 可調氮化度的NiCo-N-O異質結具有優異HER電催化活性和穩定性：如圖4（a）所示，NiCo-LDH的HER電催化活性較差，過電位 (η₁₀) 為334 mV。等離子體活化不同時間獲得的氮化程度不同的異質結構NiCo-N-O催化劑均表現出比NiCo-LDH明顯增強的HER活性。其中，NiCo-N-O-5 min的 η₁₀ 僅為 50 mV，明顯小于NiCo-N-O-1 min (η₁₀ = 95 mV) 和NiCo-N-O-10 min (η₁₀ = 97 mV)。與迄今為止報道的堿性電解液中其他基于氮化物或氧化物的HER電催化劑相比，NiCo-N-O-5 min電極表現出非常有競爭力的電催化活性。此外，與其它氮化時間獲得的電極相比，NiCo-N-O-5 min也具有最小的Tafel斜率（圖4(b)）、R_ct（圖4(c)）和電化學活性比表面積（圖4(d)）。NiCo-N-O樣品之間HER電催化活性的差異是由于氮化程度不同造成，如圖5所示。以上實驗結果表明，通過控制等離子體氮化時間可以方便地調控NiCo-N-O異質結催化劑的HER活性。當等離子體氮化時間從1 min增加到5 min，異質結催化劑中氮化物的含量增加，相應地氮化物和氧化物之間的界面面積也增加，促進了電催化性能的提高。然而，當等離子體處理時間延長至10分鐘時，由于高能粒子的轟擊，相當多的活性納米片會從碳纖維上蝕刻掉，從而導致HER電催化活性下降。

圖6. FeCo-LDH 和 FeCo-N-O 的 (a) LSV 曲線, ?(b) Nyquist圖, ?(c)掃描速度與對應的電流密度線性關系圖；NiFe-LDH 和 NiFe-N-O 的(d) LSV 曲線， (e) Nyquist 圖， (f) 掃描速度與對應的電流密度線性關系圖。

要點4. 等離子體策略將惰性雙金屬 LDH 材料轉化為高效TMNs基 HER 電催化劑的普適性：與 NiCo-N-O類似，等離子體輔助合成的FeCo-N-O和 NiFe-N-O納米異質結的HER電催化性能顯著優于FeCo-LDH 和 NiFe-LDH（圖6）。其中，FeCo-N-O的 η₁₀ 僅為 128 mV，明顯小于FeCo-LDH（η₁₀ ~190 mV）。同樣，對于NiFe-LDH，氮等離子體處理后其電催化性能也得到顯著提高, 如圖6(d)-(f）。因此，等離子體氮化是一種將低HER活性的LDH 原位轉化為具有可調氮化度的高活性雙金屬氮化物-氧化物異質結催化劑的普適性方法。

原文鏈接

Plasma-Assisted Synthesis of Nickel Cobalt Nitride?Oxide Hybrids for High-Efficiency Electrochemical Hydrogen Evolution

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2468606921001490

https://doi.org/10.1016/j.mtener.2021.100784

作者簡介

張文軍：講座教授，香港城市大學材料科學與工程系主任，香港城市大學超金剛石及先進薄膜研究中心(COSDAF)副主任。主要研究領域包括：薄膜技術，金剛石和超硬材料，納米材料和納米器件等。在相關領域發表SCI論文500余篇，獲中國和美國專利17項，已主持香港研資局優配研究基金、國家自然科學基金、科技創新署與香港城市大學資助等的科研項目超過30余項。同時，擔任國際期刊《Advanced Materials》客座主編，《Nano-Micr Lett》副編輯，《Scientific Reports》和《Materials Research Express》多個國際期刊的編委會成員。受聘為德國錫根大學訪問教授，中科院理化所客座教授，合肥工業大學客座教授，蘇州大學客座教授，蘭州大學萃英講席教授。

http://www.cityu.edu.hk/cosdaf/MemberProfiles/wjzhang-new/index.html

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香港城市張文軍：Plasma鎳鈷氮化物-氧化物異質結用于高效電化學析氫

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