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上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷，實(shí)現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫

用于析氫反應(yīng)(HER)的電化學(xué)水分解，以及在陰極具有HER特性的Zn-H₂O燃料電池，已被認(rèn)為是獲得純氫的環(huán)保水解技術(shù)。因此，尋找高活性的HER催化劑將大大有利于清潔能源的轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)。

基于此，中國(guó)科學(xué)院上海硅酸鹽研究所施劍林、崔香枝等通過(guò)簡(jiǎn)便的濕化學(xué)途徑成功合成了具有豐富表面官能團(tuán)的硅氧烷納米片，然后通過(guò)光還原方法使其負(fù)載Pt NPs。

獲得的siloxene-p-Pt-2h表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化HER活性，遠(yuǎn)優(yōu)于基于硅烯的對(duì)應(yīng)物，其在10 mA cm^-2下的質(zhì)量活性是Pt/C的38倍，相應(yīng)過(guò)電位比后者低4 mV。

此外，siloxene-p-Pt-2h用于Zn-H₂O燃料電池時(shí)，具有157 mW cm^-2的極高且穩(wěn)定的功率密度輸出。此外，兩個(gè)Zn-H₂O之間的耦合配置首次建立了串聯(lián)的電池和水解器，用于從燃料電池和電催化水分解中自供電聯(lián)產(chǎn)氫氣。

siloxene-p-Pt-2h優(yōu)異的HER性能歸因于具有豐富表面官能團(tuán)和氧空位的親水性siloxene底物使超小Pt NPs(~2 nm)的均勻分散。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，sxene-p-Pt-2h的HER活性主要通過(guò)Pt NPs與硅氧烷底物界面處的電子相互作用增強(qiáng)，即活性物質(zhì)與硅氧烷底物之間的協(xié)同催化作用，Pt NPs和硅氧烷底物之間的強(qiáng)電子相互作用的觸發(fā)了從Pt NPs到硅氧烷底物的有效電子轉(zhuǎn)移，以加速H⁺的吸附并提高電導(dǎo)率。這項(xiàng)工作提供了一種自供電聯(lián)產(chǎn)氫的新穎設(shè)計(jì)。

Pt NPs-Loaded Siloxene Nanosheets for Hydrogen Co-Evolutions from Zn-H₂O Fuel Cells-Powered Water-Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.121008

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上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷，實(shí)現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫

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