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華理?xiàng)罨?劉鵬飛/袁海洋EES: 碳包覆銅，疏水性核殼結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)的選擇性甲烷電合成

通過(guò)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)電合成有價(jià)值的化學(xué)品為解決全球能源和可持續(xù)性問(wèn)題提供了一種有前景的方法。然而，深度還原產(chǎn)物(DRP)的選擇性和活性仍然是一大挑戰(zhàn)。

基于此，華東理工大學(xué)楊化桂、劉鵬飛和袁海洋等構(gòu)建了一種具有疏水核殼結(jié)構(gòu)的銅碳基催化劑(H-CuO_x@C)，以實(shí)現(xiàn)選擇性甲烷電合成。

由于疏水性碳?xì)ふT導(dǎo)的O覆蓋而提高了CO₂吸附和活化和抑制了HER，催化劑具有卓越的DRP選擇性。

具體而言，H-CuO_x@C催化劑在中性介質(zhì)中，-1.60 V_RHE下的CH₄法拉第效率為81±3%；在堿性流通池配置中，其在最大CH₄部分電流密度可達(dá)-434 mA cm^-2，CO₂-CH₄轉(zhuǎn)化速率高達(dá)0.56 μmol cm^-2 s^-1，這是基于銅催化CO₂-CH₄的優(yōu)異電催化劑之一。

另外，H-CuO_x@C在-700 mA cm^-2的電流下，連續(xù)運(yùn)行長(zhǎng)達(dá)23700 s的時(shí)間范圍內(nèi)表現(xiàn)出超過(guò)50%的FE_CH4，表明H-CuO_x@C具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，減少催化劑表面水覆蓋的疏水結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)*CO中間體的質(zhì)子化并阻止CO的產(chǎn)生，進(jìn)一步有利于甲烷的生成。

研究人員認(rèn)為許多基于銅的催化劑有望從這項(xiàng)研究中得到結(jié)論，通過(guò)催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)適當(dāng)?shù)腍₂O可用性以阻止CO生成，進(jìn)一步提高DRP選擇性。

Selective Methane Electrosynthesis Enabled by a Hydrophobic Carbon Coated Copper Core-Shell Architecture. Energy & Environmental Science, 2021. DOI:10.1039/d1ee01493e

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