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萬立駿院士/郭玉國/石吉磊JACS: 用于高能鋰金屬電池的雙界面非晶CEI/SEI保護層

適合商業應用的高性能固態鋰金屬電池的開發取決于在實現高能量密度的同時建立出色的界面穩定性。不幸的是，常見的界面改性層引入了許多非活性成分并阻礙了高能量密度的實現。

在此，中科院化學所萬立駿院士、郭玉國研究員、石吉磊副研究員等人提出了一種原位構建雙界面非晶CEI/SEI保護層 (DACP) 的策略，在混合固液鋰金屬電池中實現了界面穩定性與高能量密度的平衡。與傳統的改性策略相比，原位涂層保持了納米級（4 nm）的可控厚度和超低的質量比例。

LiDFOB/LiBF₄的不斷補充介質提供可持續的CEI/SEI，使其作為具有高電化學兼容性的動態屏蔽層，持久保護雙電極并減輕副反應。此外，非晶CEI/SEI表現出明顯的剛性和高塑性，準確填充電極的機械間隙，有效抑制鋰枝晶和宏觀裂紋的產生。

圖1. 非晶CEI/SEI的詳細化學構型示意圖及表征

因此，耐用的CEI/SEI屏蔽層（DACP）集成了多種界面相容性，以確保混合固液鋰金屬電池在高正極負載、高電壓 (4.5 V) 和高溫 (45 °C) 的惡劣條件下穩定運行。

此外，使用貧電解液 (0.92 g Ah^-1) 的軟包電池 (11.2 Ah) 顯示出高能量密度 (456 Wh kg^-1) 以及的優異CTC值 (活性正極的質量分數，0.581)。這種和諧的CEI/SEI設計引發了界面工程的重大進步，為未來固態電池系統的實用界面設計提出了一種有前途的方法。

圖2. DACP層在實用鋰金屬電池中的擴展應用

Cooperative Shielding of Bi-Electrodes via In Situ Amorphous Electrode–Electrolyte Interphases for Practical High-Energy Lithium-Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08425

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