具有可再生性、結構多樣性和可設計性的有機電極材料 (OEM) 正在成為鈉離子電池(SIB)的候選材料。電極材料的性能與電解液的選擇密切相關,但關于溶劑化對電化學行為的影響還不夠深入。在此,北京航空航天大學張瑜教授等人以N-雜并五苯醌(TAPQ)作為電極材料以揭示溶劑化作用對不同電解液環境下鈉離子電池性能的影響。研究發現,在基于二甘醇二甲醚(DEGDME)的電解液中循環的TAPQ表現出優異的電化學性能,包括高容量(400 mAh g-1)、良好的倍率性能(5 A g-1時為242 mAh g-1)和長期穩定性(1000次循環容量保持率為76%),但在基于碳酸鹽的電解液中由于結構損傷經歷了快速的容量衰減。圖1. TAPQ在不同電解液中的電化學性能溶劑化的作用主要體現在兩個方面:一是通過電極與電解液的相容性穩定陰離子中間體,醚基電解液顯示出獨特的溶劑-離子-復合鞘結構,從而有效地穩定 TAPQ 陰離子并促進在不同條件下發生的多電子氧化還原反應。二是溶劑化鞘結構對界面電化學特性的影響,DEGDME基電解液中獨特的SEI特性導致了界面特性的大幅改善。TAPQ在碳酸鹽基電解液中的失效原因與溶劑化穩定性弱和SEI層厚從而導致材料結構退化有關。這一發現不僅補充了現有的關于具有醚基電解液的SIB意外高性能的知識,而且還提供了對電解液優化的新見解。圖2. 溶劑化效應對TAPQ儲鈉性能的影響Solvation Effect on the Improved Sodium Storage Performance of N-heteropentacenequinone, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202112112