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中科大謝毅/孫永福Nano Lett.: 金屬簇結合碳氣凝膠，CH4部分光氧化性能高！

CH₄分子具有穩定的規則四面體結構，C-H具有493.3 kJ mol^-1的解離能約和2.84×10^-40 C²m²J^-1的低極化率，這導致在溫和條件下CH₄難以直接轉化。太陽能驅動的光催化CH₄部分氧化可以在常壓和接近室溫下進行。然而，光催化CH₄部分氧化轉化效率低，這主要歸因于緩慢的多步電子轉移動力學和C-H鍵難以活化，并且產物的選擇性通常也難以控制。

基于此，中國科學技術大學謝毅、孫永福等設計了一種錨定在三維多孔碳氣凝膠上的帶正電荷的鐵團簇(FeCA)，以實現高效光催化CH₄部分氧化。

碳氣凝膠的三維結構可以防止金屬團簇聚集成納米顆粒，而其多孔結構有利于CH₄分子的吸附和產物的釋放，可以避免產物的過氧化，從而提高產品選擇性。

表征結果顯示，由于高導電性碳氣凝膠優異的光吸收性和高載流子遷移率，相應的碳原子很容易被光激發成激發態，其可以接受來自金屬簇離子Fe^δ+位點的電子，從而激活CH₄分子中的C-H鍵以生成CH₄^–中間體。此外，原位DRIFTS光譜表明，通過CH₄氧化形成的CH₃*和CH₃O*中間體的羥基化獲得CH₃OOH。

基于這些優點，錨定在碳氣凝膠上的鐵團簇實現了高效的CH₄部分光氧化成CH₃OOH。在AM 1.5 G輻照下，優化的0.75FeCA800-4上CH₃OOH的選擇性接近100%，生成速率為13.2 mmol g_Fe^-1 h^-1，優于之前報道的大多數類似條件下的負載型催化劑。

簡而言之，這項工作指出了一條顯著加速在溫和的條件下選擇性CH₄部分光氧化成CH₃OOH的新途徑。

Selective CH₄ Partial Photooxidation by Positively Charged Metal Clusters Anchored on Carbon Aerogel under Mild Conditions. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03682

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