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近期減少對(duì)昂貴的Co和Ni元素的依賴(lài)性的迫切需求使富含Mn的層狀氧化物作為可充電鋰離子電池的潛在正極更具吸引力。盡管對(duì)富鎳正極中的Co和Ni效應(yīng)進(jìn)行了詳細(xì)研究，但對(duì)于Co和Ni取代對(duì)富錳層狀正極的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響仍然缺乏基本認(rèn)識(shí)。

在此，北大深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授、張明建副研究員等人設(shè)計(jì)了三種富Mn含量（0.78）的典型富錳層狀氧化物L(fēng)i_0.7Mn_0.78Co_0.22O₂（LMCO）、Li_0.75Mn_0.78Co_0.11Ni_0.11O₂（LMCNO）和Li_0.74Mn_0.78Ni_0.22O₂（LMNO），研究了Co取代、Co和Ni共取代及Ni取代對(duì)富錳正極結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電化學(xué)性能的影響。

比較結(jié)構(gòu)分析和電化學(xué)測(cè)量表明，Co取代的LMCO顯示出過(guò)高的晶格氧活性，并且在高電荷狀態(tài)下存在嚴(yán)重的氧損失和相分離，導(dǎo)致循環(huán)過(guò)程中不可逆的向尖晶石相的轉(zhuǎn)變和初級(jí)粒子中的大量微裂紋。因此對(duì)富錳正極的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性具有破壞性，從而導(dǎo)致循環(huán)穩(wěn)定性差。

圖1. LMCO、LMCNO和LMNO正極的電化學(xué)性能

相比之下，Ni的引入導(dǎo)致了TM₂Li-O-NiLi₂(TM指過(guò)渡金屬)和TM₃-O-NiLi₂的層間Li/Ni混合和獨(dú)特的局域氧構(gòu)型，有效地抑制了高電位下的晶格氧損失和相分離，提高了陰離子骨架的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而大大提高了循環(huán)穩(wěn)定性。

這些發(fā)現(xiàn)補(bǔ)充了Co、Ni和Mn基層狀氧化物正極的元素化學(xué)，并有利于未來(lái)鋰離子電池的無(wú)鈷富錳層狀正極材料的開(kāi)發(fā)。

圖2. Co和Ni在富錳層狀正極中的作用

Revealing Roles of Co and Ni in Mn-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102646

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北大潘鋒/張明建AEM：揭示Co和Ni在富錳層狀正極中的作用

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