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蘇大/阿德萊德大學(xué)Nat. Commun.: 導(dǎo)電載體莫忽視！電流沖擊及電荷離域誘導(dǎo)和穩(wěn)定的銅微晶促進(jìn)CO2RR

CO₂過量排放導(dǎo)致嚴(yán)重的溫室效應(yīng)，這促使人類迫切盡早實(shí)現(xiàn)碳中和，而二氧化碳電催化還原(CO₂RR)可解決環(huán)境和資源危機(jī)，但以產(chǎn)品為導(dǎo)向且節(jié)能的電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)依賴于以機(jī)械理解為指導(dǎo)的合理催化劑設(shè)計(jì)。

基于此，蘇州大學(xué)彭?yè)P(yáng)、鐘俊和阿德萊德大學(xué)焦研等仔細(xì)研究了導(dǎo)電載體對(duì)半導(dǎo)體金屬有機(jī)骨架(MOF)-Cu₃(HITP)₂的CO₂RR行為的影響。

與獨(dú)立的MOF相比，添加Ketjen Black大大提升了C₂H₄在廣泛的電位范圍和長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)60-70%的穩(wěn)定法拉第效率的能力。Operando XAS結(jié)合非原位延時(shí)XRD和TEM分析清楚地表明，在KB的存在下，微小的Cu微晶從MOF中迅速還原并穩(wěn)定下來。

相比之下，在Cu₃(HITP)₂在沒有KB的情況下，Cu納米粒子逐漸減少并聚集成更大的尺寸重建的MOF中的多晶Cu納米微晶通過電流沖擊和電荷離域被導(dǎo)電載體誘導(dǎo)和穩(wěn)定，這類似于通過金屬離子電池中的導(dǎo)電支架防止枝晶的機(jī)制。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，催化劑所含的多面和豐富的晶界在抑制HER的同時(shí)促進(jìn)了C-C耦合。

綜上，該研究探究了載體-催化劑之間的相互作用，以及通過調(diào)節(jié)電荷傳輸來調(diào)節(jié)Cu晶態(tài)在引導(dǎo)CO₂RR途徑中的關(guān)鍵作用，該工作的研究結(jié)果可能會(huì)擴(kuò)展到其他金屬-有機(jī)配合物。

Promoting Ethylene Production over a Wide Potential Window on Cu Crystallites Induced and Stabilized via Current Shock and Charge Delocalization. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-27169-9

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